2018 Fiscal Year Annual Research Report
Development of noble metal-free photocatalyst system using iron-based organometalic complex as co-catalyst
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17H04888
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
渡邊 源規 九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 准教授 (60700276)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 光触媒 / ヒドロゲナーゼ / 鉄錯体触媒 / 水素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
光触媒として酸化チタンやカーボンナイトライドを選択し、色素または鉄触媒系の組み合わせを検討した。酸化チタンと色素を組み合わせた系では、ピリジル基をアンカー部位とした色素を用いると光触媒の耐久性が従来に比べて格段に向上した。具体的には従来10時間にも満たず触媒活性が失われる系でも、本系では１００時間に及び触媒作用が安定に作動することをみいだし、そのメカニズムをピリジル基の数を変え、赤外分光法および光電流測定手法を用いて検討することで、水素結合による色素―酸化チタン間での安定な色素の吸着と、電荷移動相互作用による電子移動が行われ、光触媒作用が行われていることを見出した。この結果は色素を担持した光触媒系が安定に水素生成サイトへ電荷を伝達可能であることを示唆している結果となった。
カーボンナイトライド系ではポルフィリン系色素や鉄触媒を合成し、それぞれで電荷移動が行われることを光電流または光触媒水分解反応による、ガスクロマトグラフを用いた水素の検出により見出すことに成功した。一方で、鉄触媒系は現状カルボン酸を光触媒へのアンカー部位としており、光触媒活性は数時間で不活化することが分かった。これは光触媒反応中に鉄触媒が遊離・分解することが理由であり、上記のピリジル基のような水素結合を用いた色素系が安定な光触媒性能を示す結果を支持する。今後は鉄触媒部分も水素結合サイトを導入するなど、安定な光触媒活性を示す触媒系の構築が必要となることが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度の目的は（１）新規色素系の構築と光触媒性能の精査（２）光電流測定を用いた触媒系の探索法の構築（３）鉄錯体触媒系の探索と評価である。（１）はピリジル基を用いた色素担持光触媒系が、従来の光触媒系を凌駕する安定性を示すことを見出し、鉄錯体触媒と組み合わせる光触媒部分の構築に成功している。（２）は本光触媒系をFTO基盤等に担持することで、光電流測定並びに安定性の評価や電荷量の評価が可能になってきている。（３）は鉄錯体を合成し、これら錯体を光触媒に担持することで期待した水素が発生することを確認している。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度は予定通り色素ー光触媒ー鉄錯体の組み合わせによる色素増感型光触媒による水素生産の開発について研究を行う。色素部分は、前年度で得られた色素を組み合わせることで光触媒活性を試験する。光触媒部分も前年度で開発したカーボンナイトライドを用いる。鉄錯体部分は期待通りの安定性を有していないことが分かったため、新規鉄錯体を開発する。具体的にはアンカー部位としてカルボン酸ではなくピリジル基を用いた光触媒系を構築する。
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