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2019 Fiscal Year Annual Research Report

Understanding the Charge-Discharge Processes for Alloy Negative Electrode Thin Films on Oxide Solid Electrolytes

Research Project

Project/Area Number 17H04894
Research InstitutionNagoya University

Principal Investigator

本山 宗主  名古屋大学, 工学研究科, 講師 (30705752)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywords全固体型Li電池 / 合金化反応 / Li金属の析出溶解反応 / その場走査型電子顕微鏡観察
Outline of Annual Research Achievements

Auを集電膜に用いたことで、リン酸リチウムオキシナイトライドガラス(LiPON)固体電解質上でLiとAuの合金化反応の過程をμmスケールで動的に観察できた。その結果、Liの核生成後、一部の核がAu集電膜中に再溶解することを明らかにした。
次に、同じその場走査型電子顕微鏡(SEM)観察技術を用いてTa-doped Li7La3Zr2O12(LLZT)上のLiの析出溶解反応を動的に観察した。LLZT表面には炭酸リチウムや水酸化リチウムを含む不純物層が形成される。そこで、LLZTを使用する場合、通常、不活性雰囲気中で表面を研磨し、炭酸リチウム層を除去する。
その場SEM観察を行うことで、研磨したLLZT表面からは、Liが析出しないことがわかった。さらに詳しく調べたところ、研磨時に表面層が削り取られ、結晶粒が露出している箇所からLiが優先的に成長していることがわかった。一方、LLZTを塩酸に短時間浸漬させることで表面の不活性な研磨層を除去できることがわかった。また、LLZTを酸水溶液でエッチングした表面は、Liに対し高い濡れ性を持つことがわかった。Liの析出溶解サイクル試験を行ったところ、塩酸に浸漬させたLLZTは、SiC研磨紙で研磨したLLZTに比べ、サイクル安定性を示すことが明らかとなった。
その他、学会での口頭発表を主著者として7件行った(そのうち国際学会での口頭発表が4件、国際学会での招待講演が2件)。共著者としての発表はすべてポスター発表であり、4件行った(すべて国際学会)。なお、“22nd International Conference on Solid State Ionics”(韓国、平昌)で共著者としてポスター賞を受賞した。書籍への執筆は1件行った。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (15 results)

All 2020 2019

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 2 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] 全固体Li電池の高性能化に向けた固体電解質の短絡機構の解明2020

    • Author(s)
      本山宗主、山本貴之、入山恭寿
    • Journal Title

      応用物理

      Volume: 89 Pages: 213-217

    • DOI

      10.11470/oubutsu.89.4_213

  • [Journal Article] 酸化物系全固体Li電池におけるLi金属負極の課題2020

    • Author(s)
      本山宗主、山本貴之、入山恭寿
    • Journal Title

      工業材料

      Volume: 68 Pages: 41-46

  • [Journal Article] The Active Interface of Ta-Doped Li7La3Zr2O12 for Li Plating/Stripping Revealed by Acid Aqueous Etching2019

    • Author(s)
      Munekazu Motoyama, Yuki Tanaka, Takayuki Yamamoto, Nobuo Tsuchimine, Susumu Kobayashi, and Yasutoshi Iriyama
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 2 Pages: 6720-6731

    • DOI

      10.1021/acsaem.9b01193

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] In-Situ SEM Studies on Electrochemical Li Nucleation, Growth, and Dissolution in Oxide Solid Electrolyte Systems2020

    • Author(s)
      Munekazu Motoyama, Takayuki Yamamoto, and Yasutoshi Iriyama
    • Organizer
      44th International Conference and Expo on Advanced Ceramics and Composites (ICACC 2020)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] LiPONガラス電解質上におけるLiの析出溶解反応に及ぼす温度の影響2020

    • Author(s)
      本山宗主,廣田正陽,山本貴之,入山恭寿
    • Organizer
      電気化学会第87回大会
  • [Presentation] 酸化物系無機固体電解質上におけるLiの析出溶解反応に及ぼす温度と圧力の影響2019

    • Author(s)
      本山宗主,北川瑞貴,廣田正陽,山本貴之,入山恭寿
    • Organizer
      第60回電池討論会
  • [Presentation] Li Plating/Stripping Reactions on Li6.6La3Ta0.4Zr1.6O122019

    • Author(s)
      Munekazu Motoyama
    • Organizer
      236th ECS Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Temperature Effects on the Nucleation and Growth of Li at Cu/LiPON Interface2019

    • Author(s)
      Masaharu Hirota, Munekazu Motoyama, Takayuki Yamamoto, and Yasutoshi Iriyama
    • Organizer
      2nd World Conference on Solid Electrolytes for Advanced Applications: Garnets and Competitors
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Measurements of Critical Current Densities for Ta-Doped Li7La3Zr2O122019

    • Author(s)
      Mizuki Kitagawa, Yuki Tanaka, Takayuki Yamamoto, Munekazu Motoyama, and Yasutoshi Iriyama
    • Organizer
      2nd World Conference on Solid Electrolytes for Advanced Applications: Garnets and Competitors
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] In-Situ SEM Studies on Li Plating/Stripping Reactions on Oxide Solid Electrolytes2019

    • Author(s)
      Munekazu Motoyama, Takayuki Yamamoto, and Yasutoshi Iriyama
    • Organizer
      2nd World Conference on Solid Electrolytes for Advanced Applications: Garnets and Competitors
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Li6.6La3Zr1.6Ta0.4O12の短絡に及ぼす温度と圧力の影響2019

    • Author(s)
      本山宗主,北川瑞貴,山本貴之,入山恭寿
    • Organizer
      2019年電気化学会秋季大会
  • [Presentation] Temperature Effects on the Nucleation and Growth of Li at Cu/LiPON Interface2019

    • Author(s)
      Masaharu Hirota,Munekazu Motoyama,Takayuki Yamamoto, and Yasutoshi Iriyama
    • Organizer
      SSDM2019
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] In-Situ Scanning Electron Microscope Observations of Li Plating/Stripping Reactions on Ta-doped Li7La3Zr2O122019

    • Author(s)
      Munekazu Motoyama
    • Organizer
      22nd International Conference on Solid State Ionics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Temperature Effects on the Nucleation and Growth of Li at Cu/LiPON Interface2019

    • Author(s)
      Masaharu Hirota, Munekazu Motoyama, Takayuki Yamamoto, and Yasutoshi Iriyama
    • Organizer
      22nd International Conference on Solid State Ionics
    • Int'l Joint Research
  • [Book] 全固体リチウム電池の開発動向と応用展望2019

    • Author(s)
      本山 宗主、入山 恭寿
    • Total Pages
      12
    • Publisher
      シーエムシー出版

URL: 

Published: 2021-01-27  

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