2018 Fiscal Year Annual Research Report
High efficiency water-splitted photoelectrode using metal nanopillars embedded in oxide thin films
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17H04895
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
高橋 竜太 東京大学, 物性研究所, 助教 (80546573)
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2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 水分解光電極 / 水素合成 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、パルスレーザー堆積手法によって酸化物薄膜の中に金属のナノピラー構造を自己組織的に成長させ、水分解光電極材料として応用を図り、水と太 陽光照射から水素を合成する化学反応の高効率化を目指している。特に、IrとRhをドープしたSrTiO3の単結晶薄膜の合成を行い、不純物イオンの価数を精密に制御する、そしてその価数を可逆的に制御することに取り組む。 これまでの実験ではRh3+:SrTiO3薄膜を作製するには、還元条件下で薄膜を堆積するプロセスを利用してきた。しかしながら、A-siteとB-siteの組成ズレに起因 する結晶欠陥が発生し、フォトキャリアの寿命を短くなり、光触媒特性の特性が悪くなる原因になっていた。初年度の実験では、高品質なRh4+:SrTiO3薄膜を作製してから、高温真空下でアニールすることによって、高品質なRh3+:SrTiO3薄膜を作成することを試みた。その結果、従来の薄膜に比べ約2倍の光電流を利得する ことができることが判明し、高品質な単結晶薄膜を作製することが光触媒能を向上させる手がかりになっていることを裏付けている。さらに昨年度の実験ではRh:SrTiO3の光触媒能を向上させるためにLaを共ドープした薄膜結晶の合成と評価を進めた。Rh3+:SrTiO3ではRh3+がB-siteのTi4+のサイトに入ることが知られ、結晶内の価数のバランスを保つために酸素欠損が発生してしまう。この酸素欠損の発生を防ぐためにLa3+をA-siteにドープすることを試み、欠陥量の低減を図り、水分解光電極反応の高効率に成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
従来のプロセスで作製した光電極薄膜の特性に比べ、不純物イオンの価数を精密に制御しながら、高い結晶性を持つ可視光応答光電極の合成を進め、特性の向上に努めてきた。また、結晶性の向上は光電極反応の効率を向上させる手がかりになっていることも明らかになっており、”おおむね順調に進展している”とした。
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| Strategy for Future Research Activity |
薄膜の結晶性を向上させることが光触媒反応の効率を向上させる手がかりになっていることがこれまで二年間の研究で明らかになってきている。さらに、SrTiO3薄膜内の欠陥量の低減を図りながら、金属のナノピラー構造の自己組織化を目指した研究へと展開する。これまでに実施してきたRhの価数制御の実験と並行し、PtやIrをドープしたSrTiO3薄膜の実験を実施し、金属ナノピラー構造の自己組織化の生成過程に関する基礎研究から、その光電極特性に関する応用研究まで、これまでのSrTiO3光電極の研究を総括した研究開発を実施する。
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