2017 Fiscal Year Annual Research Report
Development of sub-cycle time-resolved STM and its applications
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17H06088
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
重川 秀実 筑波大学, 数理物質系, 教授 (20134489)
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| Project Period (FY) |
2017-04-25 – 2022-03-31
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| Keywords | 走査トンネル顕微鏡 / 超短パルスレーザー / CEP制御 / サブサイクル時間分解測定 / 極限計測 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
通常、超短パルスレーザーの各パルス光には何周期かの波が含まれ、それらパルスの位相を現す指標として、パルスのピーク値に対するずれの大きさが用いられCEP(carrier envelope phase)、または絶対位相と呼ばれる。CEPはパルス間でランダムであり各パルス内で揺らいでいる。一方、量子光学技術の進展により、最近では、CEPがパルス間で等しく、しかも安定してロックされた光を利用することが可能になった。本プロジェクトは、CEPの直接制御他、量子光学の最先端技術を走査トンネル顕微鏡(STM)と組み合わせ、サブサイクル(電場一周期内)の時間分解能とSTMの空間分解能を併せ持つ新たな極限計測法を開発し、新たな科学領域の開拓を試みるものである。
微弱な信号を取り出すことが必要で、高い繰り返し周波数で高強度励起が可能なレーザーを導入した。レーザー出力を安定化させ精密な測定が可能となるよう、温度や湿度の揺らぎを小さくするため、高機能クリーンブースを作製しシステムをその中に設置し、システムを構築後、特性を評価し求める性能が得られていることを確認した。
CEP制御-STMでは探針直下の波形の位相が重要な役割を担うため、探針直下の電場波形を正確に求めることが必要不可欠であるが、光電子放出を用いて探針THz波形を測定する方法を開発する事に成功した。探針の場所や形状、試料との位置関係により波形が異なる様子が可視化され、近接場が探針表面を伝搬する様子も計測された。
単一分子のサブサイクル分光を行う準備として、分子を探針と基板の間に挟み高精度で自在に構造を制御しながら伝導特性を測定する手法を開発した。成果は、Sci. Rep.に掲載済み。また、相転移ダイナミックス測定の準備として、THz-STMを用い、1t-TaS2の相転移の時間分解測定を行い、～5psの緩和過程を観察することに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
2017年度は、(1)励起システムの構築、(2)測定方法の開発、(3)多探針STMの検討、(4)試料の準備と評価、を主な課題として研究を進めた。励起システムとしては、CEPロックされた広域の高強度励起光が可能なレーザーを導入し、システムを構築後、性能を評価して出力強度を確認した。レーザー出力を安定化させ精密な測定が可能となるよう、温度や湿度の揺らぎを抑える高機能クリーンブース（24±0.5℃の温度、50%以下の湿度制御が可能）を作製しシステムをその中に設置した。光学系を構築して時間分解測定が可能になるよう準備し、現在、遅延時間の原点調整なを可能にするd-scanを準備中。
測定方法として、CEP制御-STMでは探針直下の波形の位相が重要な役割を担うため、探針直下の電場波形を正確に求めることが必要不可欠であるが、光電子放出を組み合わせて探針直下でのTHz波形を測定する方法を開発する事に成功した。探針の場所や形状、試料との位置関係により波形が異なる様子が可視化され、近接場が探針表面を伝搬する様子も計測された。現在、論文投稿中。
多探針STM測定の準備としては、装置の改良を行うと伴に、WSe2を試料としてダイナミックスの時間分解測定を行うことに成功した。
試料としてはTMDの他にTHz-STMを用いて1t-TaS2の相転移の時間分解測定を行い、～5psと、回折強度の時間変化から求めた～4psと良く対応する緩和時間が観察されたが、より詳細に解析するにはTHz-STM像の時間分解測定が必要で、現在、準備中である。また、光STMによる有機太陽電池の分子配向の評価や、単一分子のサブサイクル分光を行う準備として、分子を探針と基板に挟み自在に制御しながら伝導特性を測定する手法を開発し適用した。成果は、Sci. Rep.に掲載済み。
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| Strategy for Future Research Activity |
2018年度は、初年度に立ち上げたサブサイクル分光システムを整備し、準備を進めてきた試料を対象として実際に分光測定を進める。ポンププローブ法としては、まず、～1ps、30fsのモノサイクルTHzパルス光列を作製することで時間分解測定の手法を確立する。併せて、得られた結果を解析し可視化するためのプログラムを作成する。多探針STMは、光スポットの精密な制御のを可能にするためのアクティブ除振台の導入と、安定した測定を可能にする探針周りの改造を、これまでに進めてきた設計を基に実施する。
測定対象の１つである、nearly commensurateとincommensurateなCDWの間で光誘起相転移を起こす1tTaSe2については、実空間イメージングによる相転移のダイナミックス観察を進める。前者は半導体、後者は金属的であるため相転移に伴うトンネル電流の変化が期待され、THz-STMでの測定が可能になると期待されるが、実際、相転移と緩和が観察された。しかし、fA領域の微弱な信号を測定することが必要で、画像化するには、より安定した測定が求められる。そこで、S/N比を改善するためプリアンプや低ノイズの遅延時間制御系を導入してきたが、加えて、THz-STMシステムを囲う防音室を設計し発注済みである。必要に応じて、更に、新しく開発を検討したロックイン計測の変調方式を導入する。単一分子測定については、昨年度までに開発した三次元ダイナミックス測定法の仕組みに光励起システムを組み込み、サブサイクル分光を試みる。その準備として、三次元ダイナミックス測定法のプログラムを新しいシステムに移行し、既に購入済みの候補分子に適用することで、構造制御の条件出しと、それら状態による伝導特性の評価を行う。得られた結果を基に、制御されたダイナミックスに伴う特性変化をサブサイクル時間分解計測することを試みる。
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