2018 Fiscal Year Annual Research Report
Development of high-efficiency photoelectrode for solar water splitting utilizing ferroelectric polarization
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17H06608
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
松尾 拓紀 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 特任助教 (10792517)
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| Project Period (FY) |
2017-08-25 – 2019-03-31
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| Keywords | 光電極 / スズ酸化物 / 格子欠陥 / パルスレーザー堆積法 / 水分解 / 光触媒 / 強誘電体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
当該年度は，可視光領域に吸収を有するSn2+系半導体酸化物としてSnNb2O6に着目し，まずSnNb2O6薄膜光アノード電極への強誘電体薄膜層の導入効果を検証した．成膜はPLD法により行った．ITO基板上に直接SnNb2O6を成膜した光電極と，SnNb2O6/ITO界面にBaTiO3強誘電体薄膜を導入した光電極を作製し，擬似太陽光照射下での光電気化学特性評価を行った．その結果，強誘電体層の導入による光電流値の低下が見られ，光キャリアの取り出し効率の向上には至らなかった．この結果はBaTiO3の伝導帯位置がSnNb2O6に比べ高い位置に存在したためであると考えられる．
一方，当該年度は上記と並行して，SnNb2O6の欠陥構造と水分解活性の関係性を検証した． SnO2およびNb2O5ターゲットを交互にアブレーションする手法で成膜を行い，1サイクル毎のアブレーション回数を変化させることで精密に組成を制御した試料を作製した．X線回折法およびラマン分光法による評価と，光電気化学特性評価により，結晶構造・欠陥構造と水分解活性との関係性を検証した．成膜条件の最適化により，不純物や欠陥由来のピークの無いSnNb2O6薄膜の作製に成功し，この条件において最も高い光電流値と低いオンセット電位（約0.2 V vs RHE）を得た．Nb過剰組成においては，NbOx相の生成に伴い光電流値が低下した．一方，Sn過剰組成ではSn4+のNb5+サイトへの置換による局所構造の変化が示唆され，光電流値の低下とオンセット電位のポジティブシフトによる水分解特性の低下が見られた．過剰なSn4+はアクセプターとして機能しSnNb2O6のn型伝導性を低下させるため，SnNb2O6光電極の著しい特性低下を招くことが示された．本研究により，SnNb2O6における格子欠陥が水分解活性に与える影響の詳細が明らかになった．
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| Research Progress Status |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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