2017 Fiscal Year Annual Research Report
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17J02520
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
新津 敬介 千葉大学, 融合理工学府, 特別研究員(DC1)
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2017-04-26 – 2020-03-31
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| Keywords | 自己集合 / らせん構造 / 超分子集合体 / 相補的水素結合 / 超分子ポリマー / ナフタレン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、”特異な高次構造を有する超分子ポリマーの創製”を基盤とし、革新的な新現象の発現を目的としている。本年度はこれまで調査を行なっていた分子をもとに、新規分子の合成とその超分子ポリマーのナノ構造および形成メカニズムについて検討した。
これまでに、水素結合部位としてバルビツール酸を持つナフタレン分子の調査を行ってきた。この分子は低極性溶媒（メチルシクロヘキサン）中において相補的水素結合によって環状六量体（ロゼット）を形成し、このロゼットがπ－π相互作用で湾曲性を維持しつつ自発的に積層することで、トロイド状超分子ポリマーへ自己集合することを発見している。
１年目は、このナフタレン分子にもとづき、π共役部位であるナフタレンを異なるπ系にした新規化合物を設計、合成し調査を進めてきた。新規化合物の調査をしたところ、分子構造の僅かな変化にも関わらず湾曲性を失い、一次元的に伸長した構造体を形成することが明らかになった。しかしながら、試行錯誤をする中で、π共役部位がビナフタレンである分子が湾曲性を維持したまま伸長したらせん状超分子ポリマーを形成した。ナフタレン分子に電子求引性基であるカルボニル基を導入した分子が一次元的に伸長したファイバー状ナノ構造を形成したが、この分子と既存のナフタレン分子を当モル量混合したところ、単独では得られなかったらせん構造を形成することを発見した。これらの結果から、いくつか重要な知見を得ることができている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
今年度のテーマは、π共役部位を変えることで高次構造を有する超分子ポリマーを創製することであった。π共役部位を僅かに変えたことで会合様式が劇的に変化し、湾曲性を持たない一次元に伸長した超分子ポリマーを形成した。その中で、π共役部位にビナフタレンを導入した分子が湾曲性を維持したままらせん構造を形成することが明らかになった。
また、この成果に加えて、二分子を混合することで、単一成分では得られなかったナノ構造の構築に成功した。用いた分子は、これまで調査を行ってきたナフタレン分子とこのナフタレン分子に電子求引性基を導入した類似化合物である。通常、混合系では分子構造の僅かな違いにより個々の集合体を形成するが、この系では共集合体を形成したことから、これまでにない研究成果を構築することができると予想している。以上のように、一年間の研究期間において、二つの成果を見出すことができたことから、本年度の研究は順調に進んでいると判断できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
２年目はまず、１年目に未解明であったπ共役部位がビナフタレンの分子の集合メカニズムを明らかにする予定である。そのために、詳細な調査ができているナフタレン分子と同様の手法を用いて、集合メカニズムやπ共役部位拡張による効果の解明を試みる。同時に、論文執筆を進めていき、いち早く世界に発信したいと考えている。
また、複数分子の混合系についても現象の解明に取り組み、学術論文として形にしていきたいと考えている。この複数分子の現象を明らかにすることで、本研究の目的である特異な高次構造の形成法に多様性を生み出すことができ、より一般性が向上すると考えられる。
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[Journal Article] Light-induced unfolding and refolding of supramolecular polymer nanofibres2017
Author(s)
Bimalendu Adhikari, Yuki Yamada, Mitsuaki Yamauchi, Kengo Wakita, Xu Lin, Keisuke Aratsu, Tomonori Ohba, Takashi Karatsu, Martin J. Hollamby, Nobutaka Shimizu, Hideaki Takagi, Rie Haruki, Shin-ichi Adachi, Shiki Yagai
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Journal Title
Nature Communications
Volume: 8
Pages: 15254
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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