2017 Fiscal Year Annual Research Report
高効率CO2還元を目指した金属錯体/半導体複合光触媒の広域可視光応答化
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17J06914
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
村岡 兼通 東京工業大学, 理学院, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2017-04-26 – 2020-03-31
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| Keywords | 光触媒 / 人工光合成 / 酸窒化物 / 半導体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、500 nm以上の低エネルギーの可視光を用い、水を電子源としてCO2還元を駆動できる金属錯体/半導体複合光触媒の創製を目的としている。
はじめに、金属錯体部位の可視光吸収能の強化を目的として、広域可視光を吸収できるOs錯体と触媒機能をもつRu錯体とを連結したOsRu二核錯体を合成する予定であった。次に、OsRu二核錯体の光触媒活性の評価を完了した後、広域可視光を吸収できるTa3N5からOsRu錯体への電子移動過程を時間分解発光分光法で調べ、OsRu錯体の構造(アンカー配位子長)、光触媒活性、電子移動効率の三者相関を明らかとする予定であった。
しかし、Ta3N5光触媒の合成実験検討、及び光物性解析の結果、合成条件に応じて光触媒活性の変化が多数見られたため、Ta3N5光触媒の詳細な合成検討と、光触媒活性の検討を優先して行う必要が生じた。
そのため、平成29年度は合成条件を種々変更したTa3N5光触媒と従来のRu二核錯体とを組み合わせた金属錯体/半導体複合光触媒のCO2還元反応について研究をした。Ta3N5光触媒とRu二核錯体との複合光触媒は500 nm以上の可視光に応答してCO2 をギ酸へと高い選択率で、変換できることを明らかとした。特に、SiO2微粒子上にTa3N5の前駆体酸化物であるTa2O5を被覆したものを用いた場合、アニオン欠陥の減少に起因する光触媒活性の向上が確認された。平成29年度は主にRu二核錯体/Ta3N5複合光触媒に関する結果について、国内学会や国際学会で複数の発表をした。これらの発表に基づいたRu二核錯体/Ta3N5複合光触媒に関する論文を現在執筆中である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
平成29年度、二酸化炭素光還元に有効な半導体―錯体ハイブリッド光触媒の研究でもっとも重要な課題のひとつである、広域可視光応答可能な新規半導体材料の探索研究に精力的に取り組んだ。特にTa3N5系材料に関する検討では、ナノ構造化することで従来のバルク型Ta3N5よりも格段に高い光触媒活性を実現するなど、顕著な成果が上がっている。さらには、酸窒化物合成が専門のフランス・レンヌ第一大学に留学することで、二酸化炭素光還元用ハイブリッド光触媒に有効な新しい酸窒化物も発見した。これらの成果は論文発表が間近なところまできている。
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| Strategy for Future Research Activity |
今年度は約3ヶ月フランス・レンヌ第一大学へ留学した。そこでは未だ未報告であるランタノイド元素(Ln)とタンタル(Ta)との酸窒化物(LnTaON)の合成に取り組んだ。詳細な合成検討をすることによりLnTaONを単一相として得ることに成功した。またRu二核錯体と組み合わせた場合、可視光照射下CO2をギ酸へと変換できることを見出した。この結果は研究例が全くないため、ランタノイド元素を利用したCO2還元反応についての検討をし、学会発表及び、論文執筆をする予定である。
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