2017 Fiscal Year Annual Research Report
マイクロ波加熱によって誘起されるナノ局所高温場の理解と触媒反応への応用
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17J09059
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
阿野 大史 東京工業大学, 物質理工学院, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2017-04-26 – 2020-03-31
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| Keywords | マイクロ波加熱 / 局所高温場 / 層状化合物 / ナノ構造設計 / 界面分極 / エネルギー集中 / 金属ナノ粒子担持触媒 / 触媒反応促進 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成29年度はマイクロ波加熱によって固体触媒内に誘起される局所高温場の設計に取り組んだ．当初はマイクロ波吸収能を有するシートの層状化合物に対して層間距離制御によるシートの集積化およびより高いマイクロ波吸収能を持つシートの選択を行い層状化合物のさまざまな設計を試みたものの，層間に発生した局所高温場は周囲に比べて最大6度の温度差しかとらなかった．この実験結果に対して局所高温場への熱集中が小さいのは溶媒への熱拡散が大きいためであると推測し，気固系での実験を提案した．直径4 mmのSiCの真球粒子を用いたマイクロ波加熱実験を行ったところ，SiC粒子接触点近傍の温度が270度, 接触点から離れた場所の温度が200度となり，触媒層内で70度の大きな温度差を得ることに成功した．ここで当初の研究計画で期待していた50度以上の温度差を有する局所的な高温反応場の創出を気固系の固体触媒層内で達成することができた．
また当初の計画通り，局所高温場の形成メカニズムを探るため海外の研究機関(米国・ローレンスバークレー国立研究所・M. Salmeron教授)に平成29年度の9月から12月まで滞在し，固体粒子の電気的特性を調べる研究に従事した．ここで，固体界面では電子の移動が起こりマイクロ波吸収性の界面分極が発生することを明らかにした．
以上の知見をもとに平成30年度以降は，局所高温場形成のためのマイクロ波エネルギー集中の向上が期待される気固系の金属ナノ粒子担持触媒について，ナノ粒子の材料・構造が局所高温場形成に与える影響の体系的理解を行い，さらに触媒構造の精密設計によって最適化された局所高温場を用いた劇的な触媒反応促進効果を実証する予定である．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究のゴールは，固体触媒のナノ構造設計によって固体触媒の反応活性点に対してマイクロ波エネルギーを集中させ，劇的な触媒反応促進を実証することである．このゴールに対して平成29年度の研究において，当初の研究計画で期待していた50度以上の温度差を有する局所的な高温反応場の創出と，より大きなマイクロ波吸収能を有すると考えられる固体界面分極の直接観察を行うことが出来た．ここで，気固系を用いることでマイクロ波加熱による大きな温度勾配を構築できること，固体界面にミクロな局所高温場形成をもたらす界面分極が存在することが明らかとなった．これらの知見をもとに，本研究のゴールを達成するために金属ナノ粒子担持触媒が最適であることを着想し，本年度以降の研究で金属/担体界面の構造設計によるマイクロ波エネルギー集中の制御および最適化された局所高温場の触媒反応応用に展開することができる．以上の理由から研究進捗状況はおおむね順調であると結論する．
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度は白金ナノ粒子を担持した基板サンプルについて，触媒構造を変化させながら局所高温場となる界面近傍の温度分布を調査する．白金ナノ粒子はスパッタリング手法を用いて担持量および粒径を制御する．基板は構成元素や結晶面の異なる金属酸化物の単結晶基板を種々購入予定であり，金属-担体間の仕事関数差および界面構造を制御する． 種々の基板サンプルについて，顕微サーモカメラやシミュレーション計算による温度分布解析，XAFSや分子温度計を利用した白金の表面温度解析を行い，局所高温場近傍のミクロな温度分布を理解する．来年度は，実験的に得られた温度分布結果に対して詳細なシミュレーション解析を行うことで局所高温場と触媒構造の関係を統計的に理解し，その設計指針を基に構築した最適なマイクロ波加熱用触媒による劇的な触媒反応促進効果を実証する．詳細なシミュレーション解析を行うために，マイクロ波プローブ顕微鏡による触媒表面のナノメートルスケールの電気的物性の評価を行う．触媒構造の異なる種々の基板サンプルについて温度分布の実験結果と計算結果（電気的物性）を比較しながらそれらの妥当性を確認するとともに，シミュレーションを利用した最適なマイクロ波加熱触媒の設計手法を構築する．また設計手法をもとに，マイクロ波による熱エネルギー集中を最大化できる白金担持触媒を作製し，通常加熱下およびマイクロ波加熱下における2-プロパノール転換反応を行いその結果を比較することで，劇的な触媒反応促進結果を実証する．
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[Book] Microwave Chemistry2017
Author(s)
Yuji Wada, Dai Mochizuki, Taishi Ano, Masato M. Maitani, Shuntaro Tsubaki, Naoto Haneishi
Total Pages
530
Publisher
De Gruyter Textbook
ISBN
978-3-11-047993-5
