2017 Fiscal Year Annual Research Report
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17J10208
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
三村 和仙 東京工業大学, 物質理工学院, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2017-04-26 – 2020-03-31
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| Keywords | 強誘電体 / エピタキシャル薄膜 / ハフニア |
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| Outline of Annual Research Achievements |
今年度、下記の二つについて、主に研究成果をだした。
一つはHfO2基強誘電体における強誘電相安定化要因の調査である。計画当初の予定では、様々なカチオンおよびアニオンを置換した配向制御した強誘電相単相のHfO2膜を作製し、元素置換による材料の特性変化を系統的に調査することであった。しかし、HfO2には多形が存在し、その中の準安定相である強誘電相（直方晶相）を安定化させることは非常に困難である。そのため、その安定化要因の調査は非常に重要である。私はエピタキシャル薄膜を用いて、様々な組成のY doped HfO2およびZr doped HfO2についての膜厚依存性を調査した。その結果、強誘電相の安定化要因についてY doped HfO2のような組成に敏感な系とZr doped HfO2のような粒径（膜厚）に敏感な系の二つがあることを見出した。これらについて相図から考えてみるとZrを置換した系では1000℃以下の領域で全率固溶し、広い組成および温度範囲で単斜晶相が安定で準安定相である直方晶相の安定には粒径の効果が必要であると考えられる。一方、Yを置換した系では、1000℃以下の領域で、単斜晶相と立方晶相が平衡的に共存し、薄膜ではそれらが固溶し、準安定相である斜方晶相が安定化したと考えられる。
二つはカチオン置換およびアニオン置換による新規HfO2基強誘電体の作成である。カチオンにTaをアニオンにNを置換した新規強誘電体TaON膜の作成を試みた。その結果、TaON膜の作成には成功したが、最安定相はNon-doped HfO2と同じ常誘電相(単斜晶相)であるため、強誘電性を示さない。そのため、上述の安定化要因についての研究を生かし、強誘電相の作製を試みる必要がある。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
計画当初の予定では、様々なカチオンおよびアニオンを置換した配向制御した強誘電相単相のHfO2膜を作製し、元素置換による材料の特性変化を系統的に調査することであった。しかし、HfO2には多形が存在し、その中の準安定相である強誘電相（直方晶相）を安定化させることは非常に困難であり、まずはその安定化要因の調査を行った。具体的には、エピタキシャル膜を用いて、ZrおよびYを置換したHfO2についての膜厚依存性を調査し、粒径（膜厚）の効果について系統的に調査した。結果として、Zrを置換した系では膜厚が厚い場合、最安定相である常誘電性の単斜晶相のみ生成されたが、極薄膜の領域のみで強誘電相が生成された。一方でYを置換した系では幅広い膜厚領域で強誘電相が生成された。結果として、組成により粒径に敏感な系とそうでない系が存在することが明らかになった。最終目標は組成変化における特性変化を系統的に調査することであるが、極薄膜では電流のリークが大きくなり明瞭な特性が測れていない。そのため、今後はHZO系等のカチオン置換をしたHfO2膜においても膜厚が厚い場所で強誘電相が安定化するような方法を見つけることが必要である。一方で二年目で行う予定であった、カチオンおよびアニオンの両方を置換した系の研究については既に着手している。現段階では、常誘電相の作製には成功している。
これらの理由により、進捗状況をおおむね順調に進展していると考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後の研究として以下の二つが挙げられる。
一つは極薄膜の領域のみで、強誘電相が得られる系について、膜厚を増大化しても強誘電相を得られるようにすることである。現在、極薄膜のみで強誘電相が作製できる理由は、粒径であると考えられる。我々が作成しているエピタキシャル膜の場合、膜内に粒界がなく、膜全体が一つの粒のようにふるまっている可能性がある。実際に膜内に粒界が多数存在する多結晶膜ではエピタキシャル膜よりもいくらか強誘電相の安定化する膜厚幅が増大している。そのため、今後はエピタキシャル膜においても面内に粒界ができるような膜を作製し、膜厚幅の増大を試みる。この研究は、三年目で行う予定であった、微細構造の構造変化によるEcの制御と同時に進行して行えると考えられる。
二つは、カチオンおよびアニオンの両方を置換した系のHfO2基強誘電体の作製である。現段階ではTaおよびNを置換した系について既に常誘電相（HfO2の最安定構造と全く同様の構造）の作製に成功している。そのため、これまで得られている強誘電相安定化要因を生かして、強誘電相の作製を試みるつもりである。
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