2017 Fiscal Year Research-status Report
ナノ多孔材料を用いた高感度気体簡易測定法の確立と生体ガス測定への応用の研究
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17K00601
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| Research Institution | Tohoku Institute of Technology |
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Principal Investigator |
丸尾 容子 東北工業大学, 工学部, 教授 (50545845)
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2017-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 簡易分析 / 多孔質ガラス / 一酸化窒素 / ＰＴＩＯ / 生体ガス / 比色反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
気体の簡易測定は、環境を考慮した持続可能な社会を構築していく上で重要な技術となり、測定対象が人関連物質である場合は生体計測への適用により人の健康管理が可能となる。本年度は、血液の循環や免疫に関係があると考えられている一酸化窒素（NO）を検出対象として莫大な表面積を持つナノ多孔体の表面及びその表面に存在する数層の水溶液中での化学反応を用いて検出し、その反応の解析を行うことを検討した。検出に用いた反応は2－フェニル－4,4,5,5,－テトラメチルイミダゾリン－3－オキシド－1－オキシル（PTIO）とNOの反応である。多孔質ガラス中のPTIOは567nm及び343nmに吸収を有し、NOとの反応により各々の波長の吸光度が減少し、その吸光度の減少量の対数は暴露されたNO濃度と暴露時間の積（蓄積暴露量）と比例関係があることが実験により明らかになった。PTIOとNOの反応は１対１の反応であり、反応式より予想される速度式を組み立て、PTIO濃度と反応時間との関係を導くとPTIO濃度の対数と反応時間に比例関係があることが導かれる。この計算結果は実験データより得られた結果と矛盾しない。そこで反応速度定数を求めるために4水準のNO暴露濃度において暴露時間を変化させた実験を行い、反応速度定数を算出した。また水溶液において同様の実験を行い、反応速度定数を算出した。得られた反応速度定数の比較より、多孔質ガラス中の反応速度定数が水溶液中の6倍の値を得た。また反応後のスペクトルの経時変化より１時間以内に90％以上の反応が終了することも明らかになった。これら結果より、作製したセンシングチップを用いることで、短時間でサブppmレベルのNO分析が可能となることが明らかになった。さらにセンシングチップのESR測定結果より、多孔質ガラス中のPTIOは溶液状態よりも固相状態に近いことが明らかになった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
初年度の目標であったPTIOとNOの反応の速度論的及び化学量論的解析を順調に進め反応速度及び反応量の評価を行うことが出来た。センシングチップの繰り返し作製により、再現性の良い作製方法を確立し、歩留まり、ばらつきを評価することも出来ている。また、暴露実験においてはppbレベルのNO雰囲気を作製するため、作製において技術と注意が必要であるが、再現性よく作製する方法を確立した。このようなセンシングチップの作製法及び暴露雰囲気作製法における技術の確立は平成30年度以降に計画している温湿度特性の評価や実環境における評価実験を精度よく行う基盤となるものである。また条件によっては実験を加速する要因ともなり、1年目にこれらを確立できた意義は大きいと考えられる。このような基本的条件の確立に時間を割いたため、論文においては今年度受理とはならなかったが、作成は順調に進んでおり、2ヶ月以内には投稿予定であり、来年度での受理を目標としている。
また今年度における反応解析は出発物質であるPITOの濃度変化に基づいたものであったが、スペクトル測定により等吸収点を持つ生成物質のスペクトル変化の測定にも成功している。来年度以降に生成物質の観点から反応解析を行い、反応解析をより精密にすることで実環境における様々な場面で対応可能なロバストな簡易分析方法に繋げていきたいと考えている。さらにESR測定においてもPTIOのシグナルを得ることが出来、その後の反応に伴うESR信号の変化を捉えることができた。ESR信号の解析によってもNO分析の可能性があることより、来年度以降データの再現性を検証するとともに、解析を行い分析法への適用を検討することとしたい。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後の研究推進については、概ね当初の計画通り実施していく。ただ呼気及び皮膚ガスの測定が当初の目標であったが、その後ヒトから排出される尿においても呼気より高濃度の疾病に由来した化学物質が含まれることが明らかになってきているので、測定対象を尿にも拡大した実験を付加する。初年度の実験より明らかになったセンシングチップの感度は皮膚ガスの測定を行うのには不十分であり、濃度の低い皮膚ガスを測定するためには暴露時間を伸ばすことを考えている。しかし、長時間暴露は外気のリークが起こりやすく信頼性の確保が課題になると予想される。そこで、反応系の考察により感度向上策を検討するとともに、呼気ガスより濃度が高い可能性のある尿から放散されるガスを測定対象に加えることで、生体ガス中に含まれるNOの評価の信頼性向上を図る。また、尿測定の簡便さは研究成果を実用化する時の強みとなると考えられる。そこで平成30年度の温湿度特性の評価においてはより高湿度の条件が重要とされるので、高湿度条件での依存性を精度よく、なおかつ再現性よく評価する方法を確立させ、検討を行う。それに加え、実際の場面で呼気ガス、皮膚ガス、尿より放散されるガスの測定を行うことが出来る、簡易分析方法を確立させることとする。平成31年度においてはセンシングチップの性能評価に加え、３種の生体ガスの測定方法における検出時間と測定限界など基本条件を評価する。このように実際の測定を念頭に置いた方法を確立させておくことで最終年度の実環境での測定がよりスムーズに運ぶよう基礎固めを行うこととする。
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