2018 Fiscal Year Research-status Report
量子ドット増感系の光誘起電荷移動：基板結晶面の電子構造が増感機能に及ぼす効果
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17K04988
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| Research Institution | The University of Electro-Communications |
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Principal Investigator |
豊田 太郎 電気通信大学, その他部局等, 名誉教授 (40217576)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
沈 青 電気通信大学, 大学院情報理工学研究科, 教授 (50282926)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 半導体量子ドット / 酸化チタン単結晶 / セレン化カドミウム / 硫化鉛 / イオン化エネルギー / 無輻射緩和過程 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
半導体量子ドット(QD)は太陽電池増感剤として、従来の色素増感剤を凌駕する特徴を有する。従来の増感太陽電池ではQDの吸着面積を増加させるため、酸化物ナノ粒子集合体基板が適用される。しかしこの電極系は乱雑な多結晶集合体のため、QDの電子状態や電子移動の評価が不十分で曖昧性が残る。このような基礎的物性を明らかにするため、本研究では面方位の異なる酸化物単結晶へのQD吸着を図り、QD内での光誘起電子移動と電子状態を明らかにする。本年度はルチル型TiO2単結晶基板（面方位：(001),(110),(111))の適用の他に、エピタキシャル成長させたアナターゼ型TiO2単結晶基板（面方位：(001),(102))を適用し従来のCdSe QDと共にPbS QDを対象とした。それらの吸着系に対して、(1)QD吸着とモルフォロジー評価、(2)吸着したQDの光吸収評価、(3)吸着したQDのイオン化エネルギー評価を行った。(1)からCdSe QD,PbS QDいずれもモルフォロジーは基板結晶面に大きく依存することが示された。(2)からCdSe QDでは(111)面上で成長速度が最大であるのに対し、PbS QDでは(001)面上で最大であることが示された。さらにPbS QD系での粒径成長は、(110),(111)面上では吸着回数と共に増加するのに対し、(001)面上では吸着回数依存は見られず一定値を示し結晶成長の違いが示された。またPbS QDでは昨年度と同様、光吸収端下の吸収変化が、無輻射緩和を反映する光音響法評価によるものと吸光度法評価によるものとが異なることがより詳細に判明した。これは電子移動に伴う無輻射緩和効率とQD内脱励起に伴う無輻射緩和効率が異なることが示唆された。さらに両者の無輻射緩和孤立は基板結晶面に大きく依存し(111)面上では(001),(110)面上とは逆の傾向を示す。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
k結晶面方位の異なるルチル型TiO2へのCdSe QD,PbS QD、さらにエピタキシャル成長させたアナターゼ型TiO2へのCdSe QDの吸着法を確立し、その後各結晶面におけるそれらQDの吸着速度・粒径変化・結晶性の評価を行い、新たな知見をえることが出来た。さらにDFT計算により吸着エネルギーを求め、結晶面吸着依存性が測定と良く一致することが確認出来た。これらの結果は従来ほとんど研究されていなかったQD結晶成長の基板面方位依存性に新たな知見を提供することが出来た。また光音響法による吸収測定の適用により、従来の吸光度法に比べて光エネルギー吸収後の緩和過程の全体像が捉えられる可能性を示唆することが出来た。この点は、従来多くの研究者が気が付いていなかったあたらし発見に繋がるものと考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
PbS QD系については配位子をつけたQD間隔を変数とする系を対象に、結晶成長・光吸収・イオン化エネルギーの基板結晶面依存性について検討を行う。特に指数関数的光吸収の評価を行い、格子不整合や電子・格子相互作用に伴う電子移動およびQD間脱励起に対する無輻射緩和効率について検討を行う。また過渡応答特性評価を行い、PbS QDと基板の波動関数の重なりあいを検討し、量子閉じ込め効果と基板結晶面方位との関連について検討を行う。配位子としては、3-MPA,6-MHA,16-MHDAを対象とする。
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| Causes of Carryover |
秋季に行われる予定の国際会議に参加する予定であったが、体調不良のためキャンセルせざるを得なかった。そのため、次年度使用額が生じた。次年度にはこの年次使用額と併せて、AFM用カンチレバーを購入し補充する予定である。
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Research Products
(14 results)
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[Journal Article] The interparticle distance limit for multiple exciton dissociation in PbS quantum dot solid films2019
Author(s)
N.Nakazawa, Y.Zhang, F.Liu, C.Ding, K.Hori, T.Toyoda, Y.Yao, Y.Zhou, S.Hayase, R.Wang, ZZou, Q. Shen
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Journal Title
Nanoscale Horizons
Volume: 4
Pages: 445-451
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Lead selenide colloidal quantum dot solar cells achieving high open-circuit voltage with one-step deposition strategy2018
Author(s)
Y.Zhang, G.Wu, C.Ding, F.Liu, Y.Yao, Y.Zhou, C.Wu, N.Nakazawa, Q.Huang, T.Toyoda, R.Wang, S.Hayase, Z.Zou, Q.Shen
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Journal Title
The Journal of Physical Chemistry Letters
Volume: 9
Pages: 3598-3603
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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