エネルギー解析白色中性子ホログラフィー法の開発とドープ系機能性材料への応用

2017 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 17K05116
• Research Institution: Ibaraki University
• Principal Investigator: 大山 研司 茨城大学, 理工学研究科, 教授 (60241569)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 八方 直久 広島市立大学, 情報科学研究科, 准教授 (30285431)
• Project Period (FY): 2017-04-01 – 2020-03-31
• Keywords: 中性子 / ホログラフィー / 局所原子構造 / ドーパント / 機能性材料

Outline of Annual Research Achievements

当該課題の研究では、大強度陽子加速器施設J-PARCにおいて、そこで発生する強力な白色中性子を駆使することで、高精度の中性子ホログラフィーが実現できることを実証した。特に平成２９年度においては、BドープSi半導体、エネルギー材料BドープSiC,強相関電子系SmドープEB6(R:Yb, La）において中性子ホログラフィー実験を行い、ドーパント周りの原子像の再生に成功し、この手法が様々な物質に応用できることを実証した。また、Bを含まないSi単結晶でも測定を行っており、Bドープ系との比較から、ドープされたBがSiと置換していることを証明できた。これはすでに広く知られていることであるが、実験的に直接の証拠がえられたのは世界初である。その意味で重要な結果がえられた。中性子ホログラフィーはハンガリーのグループが先駆者であるが、従来の中性子ホログラフィーの精度は実際の先端的研究には不十分であった。その主な原因は原子炉での単色の中性子を用いたことにあり、本質的な弱点であった。本研究でJ-PARCでの白色（多波長）中性子を用いたことで、精度を飛躍的に向上させ、実際の先端的研究が実現できた。物質科学に強い日本において、さらに国際競争力の高い技法が確立できたことは日本にとっても重要なことである。
また、実験数がふえたことで、測定の可否についてある程度定量的に判断がつくようになった。その結果、より多くの元素が観測対象になることがわかってきた。とくに水素は環境材料にとって重要な元素であるが、水素吸蔵物質での水素の位置を決定することも将来的には可能となることが見積もられている。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初計画では、BドープSiでのB位置決定、およびBまわりのSi構造の観測を目的としたが、それは達成できている。かつ、上述のように、多くのドープ系化合物においてドーパントまわりの局所原子構造の観測に成功している。これらの実験を通して、第１期の実験技術としては完成できたといえる。また、理論グループと連携し、中性子でのホログラフィーデータのもつ物理的意味の検討もすすめることができ、X線とは異なる新しい視点が生まれつつ有るのも進展である。さらに、H29年度には多くの招待講演を依頼されており、この課題研究が物理学、材料科学において注目度があがっていることも重要であろう。

Strategy for Future Research Activity

これまではBやSm, Euなど、発生ガンマ線が非常に強い物質で実験をおこなったが、それらが成功したことをうけ、ガンマ線の発生の少ない元素にとりくむ。たとえば、太陽電池を想定して(InGa)Se2でのInまわりの局所構造観測をめざす。ただし、当初計画ではエネルギー分解能の高いGe型ガンマ線検出器の利用を計画していたが、Ge検出器の不調が発生し、H30年度に使用できるか危ぶまれる。その場合は、比較的エネルギー分解能が高いCeBr3検出器を複数本利用することで、対応できるか検討する。

Research Products

• [Journal Article] Principle and Reconstruction Algorithm for Atomic-Resolution Holography (2018)
  • Author(s): Tomohiro Matsushita, Takayuki Muro, Fumihiko Matsui,Naohisa Happo, Shinya Hosokawa, Kenji Ohoyama,Ayana Sato-Tomita, Yuji C. Sasaki, and Kouichi Hayashi
  • Journal Title: J. Phys. Soc. Jpn. Volume: 87 Pages: 061002(1)-(11).
  • DOI: / doi/abs/10.7566/JPSJ.87.061002
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Multiple-wavelength neutron holography with pulsed neutrons (2017)
  • Author(s): Kouichi Hayashi, Kenji Ohoyama, Naohisa Happo, Tomohiro Matsushita, Shinya Hosokawa, Masahide Harada, Yasuhiro Inamura, Hiroaki Nitani, Toetsu Shishido, Kunio Yubuta
  • Journal Title: Science Advances Volume: 3 Pages: e1700294(1)-(7)
  • DOI: DOI: 10.1126/sciadv.1700294
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Novel usage of neutrons - White neutron holography for investigations of local atomic structures (2018)
  • Author(s): K. Ohoyama, Y. Fukumoto, S. Uechi, Y. Kanazawa, K. Hayashia, N. Happob, K. Kimuraa, S. Hosokawac, T. Hadab, B. Paulusc, J. Stellhornc, M. Lederera, M. Haradad, Y. Inamurad, K. Oikawad, W. Matsuurae, F. Igae, K. Tsutsuif, P. Wellmanng
  • Organizer: The 16th Korea-Japan meeting on Neutron Science
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 中性子の新しい使い方：中性子ホログラフィーによるドーパント周りの原子配置の観測 (2018)
  • Author(s): 大山研司
  • Organizer: 量子ビームサイエンスフェスタ2017
  • Invited
• [Presentation] 中性子の新しい使い方：ホログラフィーでの軽元素局所構造の観測 (2018)
  • Author(s): 大山研司
  • Organizer: 薄膜・多層膜の埋もれた界面のX線・中性子解析ワークショップ 2018
  • Invited
• [Presentation] γ線エネルギー解析を用いた白色中性子ホログラフィーでの局所構造解析 (2018)
  • Author(s): 福本陽平、上地昇一、金澤雄輝、大山研司、林好一、八方直久、波田拓馬、木村耕治、細川伸也、原田正英、及川健一、稲村康弘、筒井一生、B. Paulus、M. Lederer、P. Wellmann
  • Organizer: 量子ビームサイエンスフェスタ2017
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーによるRB6 (R:希土類)の局所構造観測 (2018)
  • Author(s): 上地昇一、金澤雄輝、福本陽平、B. Paulus、M. Lederar、大山研司、 八方直久、林好一、木村耕治、細川伸也、波田拓馬、原田正英、 及川健一、稲村泰弘、松浦航、伊賀文俊
  • Organizer: 量子ビームサイエンスフェスタ2017
• [Presentation] 中性子ホログラフィーによるB ドープSi の局所構造の観測 (2018)
  • Author(s): 金澤雄輝、福本陽平、上地昇一、大山研司、M. Lederer、八方直久、 林好一、木村耕治、細川伸也、波田拓馬、原田正英、及川健一、 稲村泰弘、筒井一生
  • Organizer: 量子ビームサイエンスフェスタ2017
• [Presentation] Local structure observation of Sm doped LaB6 by white neutron atomic resolution holography (2018)
  • Author(s): S. Uechi, Y. Kanazawa, Y. Fukumoto, K. Ohoyama, B. Paulus2, , N. Happo3, K. Hayashi4, K. Kimura4, S. Hosokawa2, T. Hada3, M. Harada5, K. Oikawa5, Y. Inamura5, W. Matsuura1, F. Iga1
  • Organizer: The 16th Korea-Japan meeting on Neutron Science
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Local structure investigations of B doped Si by neutron atomic-resolution holography (2018)
  • Author(s): Y. Kanazawa, Y. Fukumoto, S. Uechi, K. Ohoyama, M. Lederer2, N. Happo3, K. Hayashi4, K. Kimura4, S. Hosokawa5, T. Hada3, M. Harada6, K. Oikawa6, Y. Inamura6, K. Tsutsui7
  • Organizer: The 16th Korea-Japan meeting on Neutron Science
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Investigations of Local Structures by White Neutron Atomic Resolution Holography with γ-ray Energy Analysis (2018)
  • Author(s): Y. Fukumoto, S. Uechi, T. Kanazawa, K. Ohoyama, K. Hayashi2, N. Happo3, T. Hada3, K. Kimura2, S. Hosokawa4, M. Harada5, K. Oikawa5, Y. Inamura5, K. Tsutsui6 B. Paulus4, M. Lederer7, P. Wellmann7
  • Organizer: The 16th Korea-Japan meeting on Neutron Science
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Observation of doping effects to local atomic structures by atomic resolution holography (2017)
  • Author(s): Kenji OHOYAMA
  • Organizer: 2nd International Symposium of Quantum Beam Science of Ibaraki University
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Developments of Multi-wavelength Neutron Atomic Resolution Holography for Local Structure Investigations of Light Elements (2017)
  • Author(s): K. Ohoyama1, K. Hayashi2, N. Happo3, K. Kimura2, S. Hosokawa4, T. Hada3, M. Harada5, Y. Inamura5, K. Tsutsui6
  • Organizer: Swedish-Japanese Workshop on Nano-structures Science by Nove Light Sources
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 局所構造理解の新手法：白色中性子ホログラフィーの進展 (2017)
  • Author(s): 大山研司,福本陽平1,上地昇一2,金澤雄輝2,林好一3,八方直久4,木村耕治3,細川伸也5,波田拓馬4,原田正英6,稲村泰弘6,筒井一生7
  • Organizer: 第１７回日本中性子科学会年会
• [Presentation] Local structure observation of Sm doped LaB6 by white neutron atomic resolution holography (2017)
  • Author(s): . Uechi1, Y. Kanazawa1, Y. Fukumoto1, B. Paulus2, S. Uechi, Y. Kanazawa, Y. Fukumoto, K. Ohoyama, N. Happo3, K. Hayashi4, K. Kimura4, S. Hosokawa2, T. Hada3, M. Harada5, K. Oikawa5, Y. Inamura5, W. Matsuura1, F. Iga1
  • Organizer: 2nd International Symposium of Quantum Beam Science of Ibaraki University
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Local structure investigations of B doped Si by neutron atomic-resolution holography (2017)
  • Author(s): Y. Kanazawa, Y. Fukumoto, S. Uechi, K. Ohoyama, M. Lederer2, N. Happo3, K. Hayashi4, K. Kimura4, S. Hosokawa5, T. Hada3, M. Harada6, K. Oikawa6, Y. Inamura6, K. Tsutsui7
  • Organizer: 2nd International Symposium of Quantum Beam Science of Ibaraki University
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Investigations of Local Structures by White Neutron Atomic Resolution Holography with γ-ray Energy Analysis (2017)
  • Author(s): Y. Fukumoto, S. Uechi, T. Kanazawa, K. Ohoyama, K. Hayashi2, N. Happo3, T. Hada3, K. Kimura2, S. Hosokawa4, M. Harada5, K. Oikawa5, Y. Inamura5, K. Tsutsui6 B. Paulus4, M. Lederer7, P. Wellmann7
  • Organizer: 2nd International Symposium of Quantum Beam Science of Ibaraki University
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Developments of Energy Analysis Multi-wavelength Neutron Atomic Resolution Holography (2017)
  • Author(s): Y. Fukumoto1, K. Ohoyama1, K. Hayashi2, S. Uechi1, Y. Kanazawa1, N. Happo3, T. Hada3, K. Kimura2, S. Hosokawa4, M. Harada5, Y. Inamura5, K. Tsutsui6
  • Organizer: Swedish-Japanese Workshop on Nano-structures Science by Nove Light Sources
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 中性子ホログラフィーによるBドープSiの局所構造解明 (2017)
  • Author(s): 金澤雄輝、福本陽平、上地昇一、大山研司、M.Lederer2、林好一3、八方直久4、木村耕治3、細川伸也5、波田拓馬4、原田正英6、稲村泰弘6、筒井一生7
  • Organizer: 第１７回に本中性子科学会年会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーによるSmドープLaB6の局所構造観測 (2017)
  • Author(s): 上地昇一、金澤雄輝、福本陽平、B.Paulus4、大山研司、八方直久3、林好一2、原田正英5、稲村泰弘5、松浦航1、伊賀文俊1
  • Organizer: 第１７回に本中性子科学会年会
• [Presentation] 多波長中性子ホログラフィー法による軽元素局所構造解析 (2017)
  • Author(s): 本陽平、上地昇一、金沢雄輝、B. Paulus4、大山研司、林好一２、八方直久３、木村耕治２、細川伸也４、波田拓馬３、原田正英５、稲村泰弘５、筒井一生６、P. Wellmann
  • Organizer: 第１７回に本中性子科学会年会