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2018 Fiscal Year Research-status Report

Seeking for the electronic-structure origin of the unusual spin states in trivalent Co oxides

Research Project

Project/Area Number 17K05502
Research InstitutionTokyo University of Science

Principal Investigator

齋藤 智彦  東京理科大学, 理学部第一部応用物理学科, 教授 (30311129)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 小林 義彦  東京医科大学, 医学部, 講師 (60293122)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywordsコバルト酸化物 / スピンクロスオーバー / 電子構造 / 光電子分光 / コンプトン散乱 / 低スピン / 高スピン
Outline of Annual Research Achievements

本年度は、RCoO3(R=希土類)の電子構造を中心に研究展開をし、以下のような研究実績を得た。
(1) 硬X線光電子分光(HAXPES)測定による電子構造研究: 昨年度は最低温度(10 K)までの温度変化測定に成功したので、今年度はさらに情報量を増やすために、Co 2p内殻の詳細な温度変化測定、および硬X線領域で顕著になる、価電子帯の入射光偏光-光電子放出角依存性実験(通称偏光依存実験)を行った。この測定は研究計画通りであり、測定の結果、どちらのスペクトルも低スピンと高スピンの重ね合わせでは再現できないことを見出した。

(2) コンプトン散乱を用いた電子運動量密度測定の論文執筆: 一昨年度測定に成功した、コンプトン散乱実験の結果を論文にまとめた。内容は以下の通り:(2a) LaCoO3の100 Kスピンクロスオーバーによるeg-t2g間電子移動が、500Kスピン転移においてさらに生じていること、Co(3d)軌道状態がO(2p)と混成した分子軌道の特徴を持つこと、を明らかにした。(2b) 100 K-スピン転移を生じず、500K転移までそのCo3+が低スピン状態を維持するとされているPrCoO3のコンプトンプロファイルの温度依存性を5-300 Kの範囲で測定し、温度上昇に伴うPr-4f電子状態変化を示唆する結果を得た。

(3) スピン状態が類似している酸化物の電子構造: 昨年度に引き続き、関連する「多量体を組んでスピンシングレット(=低スピン)となるV酸化物」についても、比較測定を実施し、論文執筆を行っている。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

昨年度、LaCoO3の100 Kのスピンクロスオーバーに伴う電子構造変化を測定するために試料準備を工夫し、室温~10 KのHAXPES測定を世界に先駆けて成功した。今年度はこの変化をより詳細に理解するために、Co 2p内殻の詳細な温度変化測定、および硬X線領域で顕著になる、価電子帯の入射光偏光-光電子放出角依存性実験(通称偏光依存実験)を行った。この測定は研究計画通りであり、測定の結果、どちらのスペクトルも低スピンと高スピンの重ね合わせでは再現できないことを見出した。
また、一昨年度測定に成功した、コンプトン散乱による500 Kのスピンクロスオーバーについては、結果をまとめて論文にまとめた。

以上の結果から、おおむね順調に進展していると言える。

Strategy for Future Research Activity

今後の光電子分光測定については、室温で低スピン状態にあるとされているR=Pr, Ndの室温以下の温度変化測定を実施し、これを確認する。またLaCoO3については、昨年度に低スピンと高スピンの重ね合わせでは再現できないことが示唆されたため、理論グループと協力してCo 2p内殻スペクトルのDMFTクラスターモデル計算のシミュレーションと比較し、中間スピンやそれ以外の状態の検討を行う。さらに第一原理バンド構造計算も実施し、この温度変化について包括的な理解を目指す。

Causes of Carryover

本金額は、SPring-8の有償ビームタイムほぼ3シフト(=1日)分である。本年度は一般ビームタイムが予想より多く採択された。そこで次年度での実験遂行をより確実なものとするために、有償ビームタイム1日分を次年度に繰り越した。次年度はこの予算により確実に実験を遂行できる予定である。

  • Research Products

    (29 results)

All 2019 2018 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 5 results) Presentation (21 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 1 results) Remarks (2 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Roma "La Sapienza"(イタリア)

    • Country Name
      ITALY
    • Counterpart Institution
      University of Roma "La Sapienza"
  • [Journal Article] Temperature-dependent valence state within the metallic phase of BaV10O15 probed by hard x-ray photoelectron spectroscopy2019

    • Author(s)
      Dash S.、Okawa M.、Kajita T.、Yoshino T.、Shimoyama R.、Takahashi K.、Takahashi Y.、Takayanagi R.、Saitoh T.、Yasui A.、Ikenaga E.、Saini N. L.、Katsufuji T.、Mizokawa T.
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 99 Pages: 035122-1--6

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevB.99.035122

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Erratum: Anomalous metallic state with strong charge fluctuations in BaxTi8O16+δ revealed by hard x-ray photoemission spectroscopy [Phys. Rev. B 97, 165116 (2018)]2019

    • Author(s)
      Dash S.、Kajita T.、Okawa M.、Saitoh T.、Ikenaga E.、Saini N. L.、Katsufuji T.、Mizokawa T.
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 99 Pages: 0799901(E)-1--2

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevB.99.079901

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Symmetry change of Co 3d orbital associated with the 500-K spin crossover accompanied by insulator-to-metal transition in LaCoO32018

    • Author(s)
      Kobayashi Y.、Sakurai Y.、Tsuji N.、Sato K.、Asai K.
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 98 Pages: 115154-1--7

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.115154

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Crystal orientation dependence of magnetostriction of twinned perovskite cobalt oxide2018

    • Author(s)
      Sato K.、Minagawa K.、Nakamura M.、Ichikawa T.、Hara Y.、Nakaoka K.、Kobayashi Y.、Asai K.
    • Journal Title

      Journal of Alloys and Compounds

      Volume: 752 Pages: 327--331

    • DOI

      https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2018.04.139

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Anomalous metallic state with strong charge fluctuations in BaxTi8O16+δ revealed by hard x-ray photoemission spectroscopy2018

    • Author(s)
      Dash S.、Kajita T.、Okawa M.、Saitoh T.、Ikenaga E.、Saini N. L.、Katsufuji T.、Mizokawa T.
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 97 Pages: 165116-1--5

    • DOI

      https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.165116

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 硬X線光電子分光法(HAXPES)によるLaCoO3の電子構造2019

    • Author(s)
      金井大輔、高柳亮平、大川万里生、小林義彦、保井晃、池永英司、齋藤智彦
    • Organizer
      第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [Presentation] Electronic structure of Pr1-xYxCoO3 showing a unique magnetic state2019

    • Author(s)
      D. Kanai, R. Takayanagi, M. Okawa, Y. Kobayashi, M. Kobayashi, M. Minohara, K. Horiba, H. Kumigashira, A. Yasui, E. Ikenaga, and T. Saitoh
    • Organizer
      The 1st International Workshop on Momentum Microscopy and Spectroscopy for Materials Science
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Mn 2p core-level electronic structure of a new material for a spacecraft radiator La0.775Sr0.225-xCaxMn1-yGayO3 studied by hard x-ray photoemission spectroscopy2019

    • Author(s)
      H. Iio, M. Okawa, A. Yasui, E. Ikenaga, K. Takagi, H. Kuwahara, S. Tachikawa, and T. Saitoh
    • Organizer
      The 1st International Workshop on Momentum Microscopy and Spectroscopy for Materials Science
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Electronic structure of LaCoO3 probed by Hard x-ray photoemission spectroscopy2019

    • Author(s)
      D. Kanai, R. Takayanagi, M. Okawa, Y. Kobayashi, A. Yasui, E. Ikenaga, and T. Saitoh
    • Organizer
      The 23rd Hiroshima International Symposium on Synchrotron Radiation
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 特異な磁性状態を示すLaCoO3の電子構造の研究2019

    • Author(s)
      金井大輔、高柳亮平、大川万里生、小林義彦、保井晃、池永英司、齋藤智彦
    • Organizer
      2018年度量子ビームサイエンスフェスタ・第36回PFシンポジウム
  • [Presentation] 時間・角度分解光電子分光測定による2H-NbSe2の光励起電子状態の波数依存性2019

    • Author(s)
      渡邉真莉、鈴木剛、徐佳笛、藤澤正美、金井輝人、石井順久、板谷治郎、齋藤智彦、岡崎浩三、辛埴
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] La1-xSrxMnO3における価電子帯光電子分光スペクトルの温度・hn依存性2019

    • Author(s)
      大江日南子、中島優世、大川万里生、野田正亮、菱田智子、大林和重、保井晃、池永英司、桑原英樹、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] 角度分解光電子分光による層状Mn酸化物La2-2xSr1+2xMn2O7の電子構造2019

    • Author(s)
      大久保晶平、宮林麟太郎、平井雄大、大川万里生、野田正亮、桑原英樹、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] X線光電子分光によるMgTi2O4表面の電子状態22019

    • Author(s)
      山口智之、大川万里生、安田辰徳、S. Dash、溝川貴司、金銅勇輝、梶田倫生、勝藤拓郎、齋藤智彦、宮林麟太郎、中谷俊介、雀部矩正、高木康多、保井晃
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] X線光電子分光におけるBa(3-x)SrxTa5O15の電子状態2019

    • Author(s)
      安田辰徳、大川万里生、溝川貴司、金銅勇輝、岩本健汰、梶田倫正、勝藤拓郎、齋藤智彦、金井大輔、宮林麟太郎、中谷俊介、雀部矩正、高木康多、保井晃
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] ARPESによる層状Mn酸化物La2-2xSr1+2xMn2O7(x~0.5)の電子構造の研究2018

    • Author(s)
      宮林麟太郎、髙橋裕也、大久保晶平、大川万里生、野田正亮、桑原英樹、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] 硬X線光電子分光法によるLa0.775Sr0.225-xCaxMn1-yGayO3の電子構造研究2018

    • Author(s)
      飯尾大貴、大川万里生、保井晃、池永英司、高木康多、桑原英樹、太刀川純孝、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] 宇宙機用ラジエータに応用するペロブスカイト型Mn酸化物の硬X線光電子分光による価電子帯電子構造研究2018

    • Author(s)
      中谷俊介、飯尾大貴、大川万里生、太刀川純孝、桑原英樹、保井晃、高木康多、池永英司、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] X線光電子分光法によるBa3-xSrxNb5O15の電子状態2018

    • Author(s)
      安田辰徳、大川万里生、溝川貴司、金銅勇輝、梶田倫正、勝藤拓郎、齋藤智彦、雀部矩正、高木康多、保井晃、中谷俊介、宮林麟太郎
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] 共鳴光電子分光法によるPr1-xYxCoO3の電子構造の研究II2018

    • Author(s)
      金井大輔、高柳亮平、中村拓海、大川万里生、小林義彦、小林正起、簑原誠人、堀場弘司、組頭広志、小野寛太、E. F. Schwier、島田賢也、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] 時間分解角度分解光電子分光によるLa1.2Sr1.8Mn2O7の電子構造の研究2018

    • Author(s)
      大久保晶平、宮林麟太郎、渡邉真莉、大川万里生、鈴木剛、藤澤正美、金井輝人、石井順久、板谷治郎、野田正亮、桑原英樹、岡﨑浩三、辛埴、齋藤智彦
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] スピン流熱電変換素子の磁性層としてのLa2NiMnO62018

    • Author(s)
      寺林真輝、関真一郎、中村優男、川﨑雅司、石橋幸治、齋藤智彦、松野丈夫
    • Organizer
      第79回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] Perovskite型Mn酸化物を用いた宇宙機用放射率可変素子(SRD)の開発2018

    • Author(s)
      松田大樹、太刀川純孝、村上良明、小川将、桑原英樹、大川万里生、齋藤智彦
    • Organizer
      第79回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] Electronic structure of Pr1-xYxCoO3 probed by photoemission spectroscopy2018

    • Author(s)
      Daisuke Kanai, Ryohei Takayanagi, Mario Okawa, Yoshihiko Kobayashi, Masaki Kobayashi, Masato Minohara, Koji Horiba, Hiroshi Kumigashira, Akira Yasui, Eiji Ikenaga, and Tomohiko Saitoh
    • Organizer
      International Workshop on Trends in Advanced Spectroscopy in Materials Science (TASPEC)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Spin crossover phenomena in trivalent Co oxides from a viewpoint of electronic structure2018

    • Author(s)
      齋藤智彦
    • Organizer
      第28回日本MRS年次大会
    • Invited
  • [Presentation] 時間・角度分解光電子分光を用いた2H-NbSe2の光励起ダイナミクスの測定2018

    • Author(s)
      渡邉真莉、鈴木剛、徐佳笛、藤澤正美、金井輝人、石井順久、板谷治郎、齋藤智彦、岡崎浩三、辛埴
    • Organizer
      物性研究所 短期研究会「量子多体効果が生み出す液晶的電子状態」
  • [Remarks] 東京理科大学研究者データベース RIDAI

    • URL

      https://www.tus.ac.jp/ridai/doc/ji/RIJIA01.php

  • [Remarks] 東京理科大学理学部応用物理学科 齋藤研究室 Webpage

    • URL

      http://www.rs.kagu.tus.ac.jp/~tsaitohg/

URL: 

Published: 2019-12-27  

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