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2018 Fiscal Year Research-status Report

Study of bond randomness effects on molecular-spin state in pyrochlore lattice magnets

Research Project

Project/Area Number 17K05520
Research InstitutionNihon University

Principal Investigator

渡辺 忠孝  日本大学, 理工学部, 教授 (70409051)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywordsフラストレーション / 軌道縮退系ジグザグ鎖磁性体 / バナジウム酸化物 / 超音波 / 弾性異常 / スピネル型クロム酸化物 / ボンドランダムネス効果 / スピングラス
Outline of Annual Research Achievements

バナジウム酸化物CaV2O4について、単結晶を用いた超音波音速測定を行った。CaV2O4は、磁性を担うVサイトが一次元ジグザグ鎖を形成する斜方晶の物質であり、Vサイトの3d電子は軌道自由度を有する。この物質は、Ts = 140 Kで軌道縮退を解く構造相転移(斜方晶から単斜晶)を示し、TN = 70 Kで反強磁性転移を示すが、超音波音速測定の結果、Tsよりも高温の軌道縮退した常磁性相と、TNとTsの間の温度領域の軌道縮退が解けた常磁性相において、それぞれ異なる弾性モードでのソフト化が観測された。Tsよりも高温の軌道縮退した常磁性相でのソフト化は、軌道揺らぎに由来する弾性異常であると考えられる。一方、TNとTsの間の温度領域の軌道縮退が解けた常磁性相でのソフト化は、スピン揺らぎに由来する弾性異常であると考えられる。本研究は、CaV2O4において軌道整列が誘起するスピン揺らぎが存在することを示唆するものである。
スピネル型クロム酸化物ZnCr2O4のCrサイトを磁性Feイオンで置換した混晶Zn(Cr,Fe)2O4について、多結晶を用いた直流/交流磁化率の測定を行った。ZnCr2O4は、強い反強磁性相関を有しながら(ワイス温度は約-400 K)低温TN = 13 Kまで反強磁性転移を示さない典型的な幾何学的フラストレート磁性体であるが、本研究では、混晶Zn(Cr,Fe)2O4が約10 K以下の低温でスピングラス挙動を示すことが明らかになった。さらに、交流磁化率測定からは、Zn(Cr,Fe)2O4のスピングラスのスローダイナミクスが、非幾何学的フラストレート磁性体のそれとは異なるものであることが明らかになった。本研究は、Zn(Cr,Fe)2O4において幾何学的フラストレーションとボンドフラストレーションが競合していることを示唆するものである。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

平成30年度は、当初計画から内容を変更して研究を進めることとなった。これは、当初計画にはなかった研究、具体的にはバナジウム酸化物CaV2O4の超音波音速測定において、研究に大きな進展がみられ、多くの時間と労力を要したことが理由の一つである。また、当初計画において平成29年度に研究を完了する予定であったスピネル型クロム酸化物ZnCr2O4の混晶Zn(Cr,Fe)2O4の直流/交流磁化率測定の研究においても、平成29年度に想定外の進展がみられたために、平成30年度も引き続き研究を進め、研究に多くの時間と労力を要した。以上のように、平成30年度の研究は、CaV2O4とZn(Cr,Fe)2O4の研究に多くの時間と労力を要したため、当初計画とは異なるものとなった。しかしながら、平成30年度に行った研究においては、当初計画で期待していた研究成果と比較しても遜色のない研究成果を得ることができた。
さらに、字数の都合で「5.研究実績の概要」には記さなかったが、当初計画になかった研究として、遍歴磁性を示すラーベス化合物AB2(B:磁性遷移元素)について、磁性への元素置換と不定比性の効果(ボンドランダムネス効果)を研究した。C15型ラーベス化合物AB2は、Bサイトがパイロクロア格子を形成する結晶構造を有するが、平成30年度までに行った研究より、いくつかのラーベス化合物が新奇な遍歴フラストレート磁性とボンドランダムネス効果を示すことが示唆された。
以上、当初計画を変更して研究を進めてきたものの、フラストレート磁性の研究に超音波測定を適用する、あるいはフラストレート磁性へのボンドランダムネス効果を研究するという本研究課題の主旨から判断すると、本研究課題は当初期待していた水準の研究成果を挙げており、おおむね順調に進展していると考えている。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度までに行った研究では、当初計画で平成29年度に研究を完了する予定であったスピネル型クロム酸化物ZnCr2O4の混晶Zn(Cr,Fe)2O4の研究において、想定外の進展がみられた。Zn(Cr,Fe)2O4については、平成30年度までに多結晶試料を用いた直流/交流磁化率測定を行ったが、今後は単結晶試料を用いた直流/交流磁化率測定、比熱測定、さらには超音波音速測定を行い、フラストレート磁性へのボンドランダムネス効果を研究していく予定である。
また、上記のZn(Cr,Fe)2O4の研究の進展を参考にすると、スピネル型酸化物の混晶について単結晶試料を用いた直流/交流磁化率測定、比熱測定、さらには超音波音速測定を行い、フラストレート磁性へのボンドランダムネス効果を重点的に研究することによって、より大きな研究の進展が見込めることがわかってきた。そこで今後は、当初計画において研究対象とした物質の中では、スピネル型酸化物について優先的に研究を進めてゆく予定である。また、当初計画に含まれていないスピネル型酸化物についても、今後の研究対象になることが考えられる。
さらに、平成30年度までに行った研究では、当初計画にはなかった研究である遍歴磁性を示すラーベス化合物AB2(B:磁性遷移元素)の研究において、大きな研究の進展が見込めることがわかってきた。そこで今後は、ラーベス化合物AB2について、単結晶試料を用いた直流/交流磁化率測定、比熱測定、電気抵抗率測定、さらには超音波音速測定を行い、フラストレート磁性へのボンドランダムネス効果の研究を進めていく予定である。

Causes of Carryover

平成30年度までの研究では、当初計画で平成29年度に完了する予定であったスピネル型クロム酸化物の混晶Zn(Cr,Fe)2O4の研究において、想定外の進展がみられた。これを受けて、平成31年度(次年度)は、Zn(Cr,Fe)2O4の研究に要する物品費を当初計画よりも多く確保する必要が生じた上に、当初計画にはなかったスピネル型酸化物の混晶についても研究を進める必要が生じたため、それに要する物品費も確保する必要が生じた。
また、平成30年度までの研究では、当初計画にはなかったラーベス化合物AB2(複数種類の物質が研究対象)の研究を行ったが、研究に進展がみられ平成31年度も引き続き研究を進めることとなったため、物品費を当初計画よりも多く確保する必要が生じた。
平成31年度の物品費は、研究対象物質の多結晶と単結晶の作製に用いる原材料の購入と、超音波測定に用いる部品の購入、さらには研究成果発表のための旅費などに充てる予定である。

  • Research Products

    (25 results)

All 2019 2018 Other

All Int'l Joint Research (4 results) Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 2 results) Presentation (19 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Int'l Joint Research] ベルリン・ヘルムホルツ研究所(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      ベルリン・ヘルムホルツ研究所
  • [Int'l Joint Research] アイオワ州立大学(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      アイオワ州立大学
  • [Int'l Joint Research] プリンストン大学(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      プリンストン大学
  • [Int'l Joint Research] オックスフォード大学(英国)

    • Country Name
      UNITED KINGDOM
    • Counterpart Institution
      オックスフォード大学
  • [Journal Article] Substitution effects on frustrated magnetism of chromite spinel ACr2O4 (A=Zn, Cd)2019

    • Author(s)
      Y. Koga, R. Okada, S. Kobayashi, H. Yamada, T. Watanabe
    • Journal Title

      Journal of Magnetism and Magnetic Materials

      Volume: 476 Pages: 464-468

    • DOI

      10.1016/j.jmmm.2019.01.014

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Orbital- and spin-driven lattice instabilities in quasi-one-dimensional CaV2O42018

    • Author(s)
      T. Watanabe, S. Kobayashi, Y. Hara, J. Xu, B. Lake, J.-Q. Yan, A. Niazi, and D. C. Johnston
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 98 Pages: 094427-1-6

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.98.094427

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] CoTi2O5の超音波音速測定2019

    • Author(s)
      高柳和也, 岡田竜一, F. Kirschner, D. Prabhakaran, S. Blundell, 原嘉昭, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] ZnCr2O4におけるZnサイトの磁性元素置換効果2019

    • Author(s)
      辻村史弥, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] フェライトスピネルZnFe2O4の元素置換効果2019

    • Author(s)
      藤田悠生, 中川文吾, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] フェライトスピネルCdFe2O4の元素置換効果2019

    • Author(s)
      三浦慧悟, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] スピネル混晶A(Cr1-xFex)2O4 (A = Zn, Cd)の磁性2019

    • Author(s)
      古賀裕也, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] ラーベス化合物TiFe2の元素置換効果2019

    • Author(s)
      福島祥紘, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会第74回年次大会
  • [Presentation] コバルト酸化物LaCoO3とLa(Co0.99Ni0.01)O3の弾性異常2018

    • Author(s)
      岡田竜一, 渡辺忠孝, 富安啓輔
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] ラーベス化合物TiFe2の遍歴磁性への元素置換効果2018

    • Author(s)
      福島祥紘, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] ラーベス化合物 ZrV2の超伝導・CDWへの元素置換効果2018

    • Author(s)
      石井博隆, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] ラーベス化合物ZrFe2の遍歴磁性への元素置換効果2018

    • Author(s)
      武井優樹, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] フェライトスピネルZnFe2O4の磁性への元素置換効果2018

    • Author(s)
      藤田悠生, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] スピネル混晶系ACr2O4(A = Zn, Cd)の磁性2018

    • Author(s)
      古賀裕也, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] クロムスピネルACr2O4 (A= Mn,Co)の磁性へのAサイト置換効果2018

    • Author(s)
      辻村史弥, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] カドミウムスピネルCd(Cr1-xMnx)2O4の磁性2018

    • Author(s)
      菅谷雄士, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] コバルトスピネルZnCo2O4の磁性への元素置換効果2018

    • Author(s)
      中川文吾, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] フラストレートスピネルZn(Cr1-xMnx)2O4の磁性2018

    • Author(s)
      草田隆良, 渡辺忠孝
    • Organizer
      日本物理学会2018年秋季大会
  • [Presentation] Substitution effects on magnetism of Laves phase compounds TiFe2 and NbFe22018

    • Author(s)
      Y. Fukushima, H. Ishii, Y. Takei, S. Enomoto, M. Ogawa, M. Saito, T. Watanabe
    • Organizer
      9th Joint European Magnetic Symposia (JEMS) Conference 2018
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Substitution effects on frustrated magnetism of chromite spinel ACr2O4 (A = Zn and Cd)2018

    • Author(s)
      Y. Koga, R. Okada, S. Kobayashi, H. Yamada, T. Watanabe
    • Organizer
      9th Joint European Magnetic Symposia (JEMS) Conference 2018
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effects of nonstoichiometry and substitution on frustrated magnetism of ferrite spinel ZnFe2O42018

    • Author(s)
      Y. Fujita, Y. Sugaya, T. Kusada, B. Nakagawa, H. Yamada, T. Watanabe
    • Organizer
      9th Joint European Magnetic Symposia (JEMS) Conference 2018
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2019-12-27  

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