2019 Fiscal Year Annual Research Report
Development of all-electron first-principles method for core electron excitation spectra
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17K05565
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| Research Institution | Shizuoka University |
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Principal Investigator |
野口 良史 静岡大学, 工学部, 准教授 (60450293)
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2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 第一原理 / 励起スペクトル / GW近似 / Bethe-Salpeter方程式 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題は、内殻電子励起スペクトル（X線光電子分光スペクトル（XPS）、X線吸収スペクトル（XAS)、X線発光スペクトル（XES）、オージェ電子スペクトル（AES））を高精度に第一原理から計算することのできる手法の開発を目指すものである。密度汎関数理論（DFT）の枠組みを超えて、多体摂動論に基づいたグリーン関数法は、分子やクラスターなどの孤立系や、結晶系などの周期系を含む幅広い物質の励起状態を精度よく記述することのできる手法である。しかしこの計算精度は、主には価電子励起に対する低エネルギー励起スペクトルに対しての認識であり、内殻電子励起に対してはこれまで応用例があまりないこともあり、その計算精度はあまり議論されていなかった。
そこで本研究課題では3カ年計画で、まず既存のグリーン関数法を分子の内殻電子励起スペクトル計算に適応し、計算精度の確認を行うことから始めた。既存の手法では、スペクトルの形状は比較的よく計算することができる一方で、数百eVにも及ぶ内殻電子励起エネルギーは数eV程度の誤差を生じてしまうことを確認した。その後、さらなる計算精度の向上を目指し、手法の開発及びプログラム開発を行った。既存の手法（特にone-shot GW法）が抱える一番大きな問題点として、DFTの波動関数を用いている点が挙げられる。この対策として、本課題では新たに、self-consistent GW（SCGW）法を開発した。波動関数を改善することにより計算精度の工場を目指した。さらに、SCGW法で必要となる膨大な計算コストを処理するために、該当部分のプログラムのGPGPU化を行った。CPU使用時に比べておよそ2倍程度の高速化に成功した。最終年度には、本プログラムを用いて実際にいくつかの分子に対して内殻電子励起スペクトルの計算を行い、一定の計算精度向上を確認することができた。
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