2019 Fiscal Year Research-status Report
大気中にガス成分またはナノ粒子として存在する揮発性元素のリアルタイムモニタリング
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17K05909
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| Research Institution | Chuo University |
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Principal Investigator |
古田 直紀 中央大学, 理工学部, 教授 (90101055)
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2017-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | PM0.1大気粉塵 / リアルタイムモニタリング / ガス交換器(GED) / ICPMS / 揮発性元素 / ヒ素(As) / ガス粒子化装置(GPD) / 発生源の解明 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
大気粉塵の粒径分布は、重量濃度で表すと、4 μmにピークを持つ粗大粒子と0.6 μmにピークを持つ微小粒子の二山存在する。一方、数濃度で表すと、ナノ粒子（0.1 μm以下）が圧倒的に多い。我々は、日常、数濃度の高いナノ粒子を肺の中に吸い込んでいる。その起源は、ディーゼル排ガス粒子や、(NH4)2SO4の二次発生源粒子が考えられている。ナノ粒子は呼吸を通して肺の奥深くに入り込み、人体への影響が懸念されている。本申請研究の目的は、粒径0.1 μm以下の大気粉塵（PM0.1）中、及びガス成分として存在する揮発性元素（ヒ素(As)、アンチモン(Sb)、セレン(Se)等）をリアルタイムモニタリングし、揮発性元素の発生源を解明することにある。 Asのように揮発しやすい元素は、大気中で、ガス状として存在する場合と、極微粒子に吸着して存在する場合があり、大気粉塵中のAsをフィルター上に捕集しようとしたとき、フィルター上に捕集されずに通過してしまうことを実証した。口径0.1 μmのテフロンフィルターを通した大気粉塵中のAsを、ガス交換器(GED)-誘導結合プラズマ質量分析装置(ICPMS)で直接定量しようとしたが、粒子状Asの濃度が低すぎて測定不可能であった。そこで、1.0 μmのカスケードインパクターを用いて、1.0 μm以下の大気粉塵を選択し、GED-ICPMSに直接導入することで、大気粉塵中Asのスパイク状の信号を得ることができた。このスパイク状の信号を効率よく測定できるように、積分時間を10 msと短くして、S/Nの良い信号を得た。検出下限は、Asとして1.00 fgであった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
① 実大気のAs濃度はpptレベルである。そこで、Arガスをベースとして作製したAs 9.28 ppm のAsH3を希釈して、テドラパッグ中にAs 10～1000 pptのAsH3を作製し、GPD-GED-ICPMSで検量線を作成した。検量線は直線を示した。検出下限は1.9 ng/m3で、平均的な実大気のAs濃度が1.4 ng/m3であるので、大気中のAsが測定できるか、ぎりぎりであることが分かった。
② ガス状のAsを測定できるようにするために、ガス粒子化装置(GPD)を開発した。ガス粒子化装置(GPD)では、ガス状Asを硝酸アンモニウムNH4NO3のナノ粒子に吸着させ、ガスをナノ粒子に変換させる。ガス状のAsを測定するために、GPDを通してナノ粒子に変換させた後、GED-ICPMSに導入すれば、ガス状のAsと極微粒子状のAsの和を測定することができる。大気粉塵を、GPDを通さずにGED-ICPMSに直接導入すれば、極微粒子状のAsのみを測定することができる。テドラバッグ中に生成したAsH3ガスをICPMSに直接導入した場合と、GPD-ICPMSを用いて測定した場合を比較すれば、GPDのガス粒子化効率が求まる。ICP中に試料を導入する際、同じ重量の元素を導入したとしても、粒子で導入する方がガスで導入するより、試料導入効率が良いため、GPDの試料導入効率は100%以上となってしまった。そこで、GPDのガス粒子化効率は100%と仮定することにした。
③ GPD-GED-ICPMSを実大気中のAsリアルタイムモニタリングへ応用した。10 msの積分時間でスパイク状のAsの信号がえられた。
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| Strategy for Future Research Activity |
① 中央大学5号館屋上でサンプリングした大気を、40 mのタイゴンチューブで、1階にある研究室まで導き、GPD-GED-ICPMSを用いて、大気中に存在する、ガス状Asと極微粒子状Asの和をリアルタイムモニタリングする。時々刻々と変化するAs濃度と、風向、風速などの気象要素との相関を解析する事により、ガス状Asと極微粒子状Asの起源について考察する。
② Asと同様な事をSbやSeについても行い、ガス状Seと極微粒子状Seの起源、及び、ガス状Sbと極微粒子状Sbの起源について考察する。
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| Causes of Carryover |
ガス粒子化装置(GPD)の粒子化効率を測定しようとしたが、ICPMSに導入する際、ガスで導入するのと、粒子で導入するのでは、導入効率が異なることが原因で、粒子化効率が100％以上となってしまった。何回やっても同じ結果なので、ガス粒子化効率は100％であるとして、実大気中のAsの測定を行った。積分時間を10 msと短くすることにより、Asのスパイク状信号を測定することができた。でも、大気粉塵中の、ガス状Asと極微粒子状Asのリアルタイムモニタリングを実施するには至らなかった。
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