2018 Fiscal Year Research-status Report

Design of solution structure as a stage for nucleation of nanoparticles and feasible application of ultrasound at MHz

Research Project

Project/Area Number	17K06025
Research Institution	Ariake National College of Technology
Principal Investigator	榎本尚也有明工業高等専門学校, 創造工学科, 教授 (70232965)
Project Period (FY)	2017-04-01 – 2020-03-31
Keywords	核生成 / 微粒子合成 / 単分散シリカ球 / メソポーラスシリカ / 溶液構造 / 熟成
Outline of Annual Research Achievements	水・エタノール等の相溶系混合物の溶液構造・クラスタ状態について、溶液の「寝かし(エイジング)」による経時的溶液構造変化に着目し、その溶液中におけるナノ粒子核生成挙動をプローブとして洞察する新奇な手法を提案するとともに、ナノ粒子製造プロセスの精密化を目指している。２年目となる平成30年度は、Stoberプロセスによるシリカ球の出発溶液である、A溶液(シリコンアルコキシド/エタノール溶媒)およびB溶液(水・アンモニア触媒/エタノール溶媒)に対し、200 kHz および 1 MHzの超音波振動を与えてエイジングした後にA, B溶液を混合して合成された単分散シリカ球（MSS）の粒径を詳細に調べた。その結果、200 kHz照射の方が静置エイジングに比べて有意かつ効率的な粒径増大が見られたが、1 MHz照射での粒径増大効果は小さかった。反応系に界面活性剤を加えた単分散メソポーラスシリカ球（MMSS）合成においてはエイジングによる粒径変化がMSSとは逆であり、減少した。この現象を解明するため、アルコール溶媒の総量を一定としてA/B溶液への分配比を変化させ、他方、界面活性剤の溶解サイド（A溶液に溶解またはB溶液に溶解）を変えてエイジングした後、合成実験を行った。この結果、粒径変化は界面活性剤の溶解サイドによって相反した。すなわち、B溶液側では粒径は減少し、A溶液側では不定形微粒子の発生とともに球径は増大した。界面活性剤とアルコキシドが共存したA溶液をエイジングすることでごくわずかな反応物が生成することが核磁気共鳴（NMR）測定により示された。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason 実験自体はおおむね順調に行えている。
Strategy for Future Research Activity	これまでの結果では、1 MHz超音波照射の効果が存外低かった。これについては照射方法等を検討するなど引き続いて探索したい。また、球径制御の別視点として、エイジングした溶液によるシリカ球の再成長についても検討したい。
Causes of Carryover	試薬・器具を節約気味に使用して、その消耗が想定より少なく済んだため、次年度は老朽化した低額備品（スターラーなど）を更新して使用する予定である。