2017 Fiscal Year Research-status Report
Growth processes and low-dimensional physical properties on ultrathin high-k materials film fabricated on concave-convex Si surface by spectroscopic observation
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17K06030
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| Research Institution | Ehime University |
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Principal Investigator |
垣内 拓大 愛媛大学, 理工学研究科(理学系), 講師 (00508757)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 表面界面 / 高誘電体材料 / 局所価電子状態 / 酸化ハフニウム超薄膜 / 光電子-オージェ電子コインシデンス分光法 / 光電子分光法 / オージェ電子分光法 / Si半導体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、金属酸化物半導体電界効果トランジスタ（MOS-FET）開発の新たな指針である単位消費電力の性能向上に則った素子の高速処理・省エネ化に貢献するため、原子スケールでユニークな表面構造を示すシリコン（Si）基板にハフニウム（Hf）超薄膜を作製し、光電子分光法によって表面界面の酸化過程の解明をオージェ電子‐光電子コインシデンス分光法（APECS）によって局所価電子状態の解明に取り組んだ。
はじめに、Si(100)基板上に室温で作製したHf超薄膜は、その一部がHfモノシリサイド（HfSi）を形成し、残りはSi基板上で金属状態（金属Hf）を示した。HfSiは、極僅かな量の酸素曝露に対してはほとんど不活性を示したものの、金属Hfは高い活性を示しハフニウムジオキサイド（HfO2）を形成した。さらに、金属Hfの存在は、Siの酸化を二酸化シリコン状態まで容易に増進させる効果も示した。
一方、Si(110)単結晶上にHfを蒸着させ、800℃で熱処理すると酸素種が脱離し、Hfジシリサイド（HfSi2）の島状構造が形成し、表面のSi(110)基板は清浄表面構造の16×2構造を示した。島状HfSi2の電子状態が量子効果によってどう変化するかを観測したところ、初期に蒸着したHfの膜厚（２～８原子層に相当）に依存せず電子状態が変化しないことを示唆する結果を得た。これは、アニール処理後のHfSi2の島サイズが一定か、APECSが極めて表面敏感な分光法であるためHfSi2の極浅い部分のみを観測している可能性がある。
これらの成果は、原子スケールで表面界面の化学状態を制御した高誘電体超薄膜を作製するときの物理化学的知見として重要な開発指針となる。また、以上の成果は、日本化学会 第98春季年会(2018)にて一部を報告済みであり、平成30年度の学会発表、論文投稿を目指している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
本課題申請時（平成28年10月）と課題採択開示時期（平成29年4月）で研究状況が大きく変化したため当初の研究計画を一部変更して遂行した。課題代表者は、平成29年8月よりドイツベルリン市にあるHelmholz Zentrum Berlinの放射光施設Bessy-IIにてAlexander Fohlisch教授(oは、oウムラウト)らが開発を進めているCoincidence ESCA（CoESCA）装置の開発に参加し、本採択課題の一部をBessy-IIへと研究課題申請し、共同研究を進めるため長期海外渡航研究へと出ることとなった。CoESCA装置は、Bessy-IIのマルチバンチ運転中の電子蓄積リングからシングル短パルスを励起源として切り出し、分光器として２次元ディテクターを備えた角度分解型飛行時間型電子エネルギー分析器（ArTOF）を２台用いることで一度の測定で複数の原子サイトを選択したオージェ電子スペクトルを測定することができる。それゆえ、CoESCA装置を用いることができれば本課題の一部であるオージェ電子‐光電子コインシデンス分光法による“特異な表面準位”や“埋もれた界面準位”を効率よく観測できるようになる。そのためCoESCAの共同開発・利用により本課題の研究の進展が早まる可能性がある。また、長時間の励起光照射によって試料崩壊を起こしてしまうような有機物などへの研究展開も可能となる。以上の状況の変化に合わせ、申請者の所属先を含めた国内での研究が平成２９年７月以降困難となった。
また、Si清浄表面上に作製したHf超薄膜が自身の酸化だけでなくSi基板までも酸化させるため、試料作製後の酸化の影響なく初期吸着状態と酸化過程を議論するための試料作製条件を見出すのに時間がかかったことも研究の進展を遅らせる要因の１つとなった。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成30年6月にはBessy-IIに採択された「Study of local valence electronic states which selected both surface and interface of HfO2/Si(110) with CoESCA (Coincidence ESCA)（代表者）」を実施する。このため、Bessy-IIのビームラインUE52PGMにて試料準備を行う。一方で、現状、CoESCA装置を構成するArTOFの1台において電子の検出に何らかの問題が生じているためその早期復旧にも貢献したい。そして、平成29年度に得られた成果を国際会議（The International Conference on Many Particle Spectroscopy of Atoms, Molecules, Clusters and Surfaces 2018, Budapest）で発表し、論文投稿を目指す。
帰国後は、速やかに表面で特異な１次元構造を示すSi(557)、(55 12)表面の半導体表面上にハフニウム（Hf）、ジルコニウム（Zr）、およびランタン（La）などを蒸着し、表面構造を低速電子回折装置にて明らかにする。また、日本国内の放射光施設Photon FactoryおよびSPring-8での課題申請を行い、蒸着直後の吸着状態、運動エネルギーの異なる酸素分子線照射による酸化過程の解明、および表面界面を選別した局所価電子状態の観測に取り組む。さらに、新たに角度分解光電子スペクトル測定の研究立案を行い、1次元鎖および帯状の薄膜となったhigh-k金属材料（high-k材料）/Si試料のバンド分散を実験的に決定し、量子的閉じ込め効果に由来する新しい価電子状態の観測を目指す。
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| Causes of Carryover |
本課題申請時（平成28年10月）と課題採択開示時期（平成29年4月）で研究状況が大きく変化したため当初の研究計画を一部変更して遂行した。課題代表者は、平成29年8月よりドイツベルリン市にあるHelmholz Zentrum Berlinの放射光施設Bessy-IIにてAlexander Fohlisch教授(oはoウムラウト)らが開発を進めているCoincidence ESCA（CoESCA）装置の開発に参加することとなり、本採択課題の一部をBessy-IIへ研究課題申請し共同研究を進めるため長期海外渡航研究へと出ることとなった。渡航先では、CoESCA装置の開発が中心となったため、愛媛大学での試料準備などを行うことがほとんどできなかった。平成30年8月にはドイツより帰国するため、当初の課題研究計画を加速させて行う。特に平成30年度へと繰り越した金額の使途については、平成29、30年度の計画通りに支出するほか、研究遂行の変更となったBessy-IIで開発したCoESCA装置の使用によって研究が加速されると判断できれば、計画を変更して支出する可能性もある。
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Research Products
(2 results)
