量子化学計算を活用したフローマイクロ合成による新規アミン創製法の構築

2017 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 17K06910
• Research Institution: Research Institute of Innovative Technology for the Earth
• Principal Investigator: 山田 秀尚 公益財団法人地球環境産業技術研究機構, その他部局等, 主任研究員 (60446408)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 永木 愛一郎 京都大学, 工学研究科, 講師 (80452275)
• Project Period (FY): 2017-04-01 – 2020-03-31
• Keywords: アミン / 遷移状態解析 / 絶対反応速度論 / 比誘電率 / フロー合成 / マイクロリアクタ / リチオ化反応 / 連続誘電体モデル

Outline of Annual Research Achievements

フローマイクロ合成は、溶液の混合および反応の時間をマイクロ構造のデバイスで制御することで、ミリ秒オーダーの時間分解能を誇る手法である。したがって、従来のバッチ式では扱えないような短寿命不安定中間体を経由して、目的物質を得ることができる。本合成法では、新規の分子変換プロセスを実現し得る一方、個々の合成反応系に対して試行錯誤的に反応パラメータを最適化する必要がある。そこで、本課題では、新規アミン合成を対象に、不安定中間体の分子構造から量子化学計算に基づいて第一原理的に反応スキームを設計するモデルを構築することを目的とし、理論および実験研究を行う。初年度は、対象とするアミン合成反応系での遷移状態解析を実施すべく、適用可能な量子化学計算モデルの検証を行った。その際、特に、影響が大きいと予想された溶媒種や溶媒和構造に関する依存性に着目した。並行して、実際のアミン合成に関する準備実験を行った。その結果、適したモデルと実験系の候補を得た。さらに、反応スキームの設計に必要な理論モデルの構築を進めた。すなわち、遷移状態解析によって活性化エネルギーを予測し、その結果に基づいて、最適な合成反応パラメータ（反応温度、リアクタ滞留時間、フロー速度など）を設計できるよう、理論検討を行った。これにより、候補反応系（アミノ基に隣接する炭素へ求電子的に置換基を導入する反応）の実験を行うにあたり、必要な実験仕様が決まりつつある。

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

当初、導入予定であった計算プログラムの適用が技術的に困難であることが判明し、再選定を行う必要があったことなどのため。

Strategy for Future Research Activity

有機合成反応の計算解析を効率的に進めるため、計算リソースおよびプログラムの強化を行う。計算環境を整えた上で計算結果を揃え、本格的な検証実験に着手する。

Causes of Carryover

当初、導入予定であった計算プログラムの適用が技術的に困難であることが判明し、再選定を行った。その結果に基づき、計算解析を効率的に進められる様、計算リソースおよびプログラムの強化のために予算を使用する。