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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Development of novel amine-synthesis method in a microflow reactor by using quantum chemical calculations

Research Project

Project/Area Number 17K06910
Research InstitutionKanazawa University

Principal Investigator

山田 秀尚  金沢大学, 先端科学・社会共創推進機構, 准教授 (60446408)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 永木 愛一郎  京都大学, 工学研究科, 准教授 (80452275)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2022-03-31
Keywordsポストハートリーフォック法 / 結合クラスター法 / ラジカル / 高精度量子化学計算 / 精密有機合成
Outline of Annual Research Achievements

本課題では、フローマイクロ合成を対象として、目的とする生成系に応じた最適な反応スキームを設計するための理論モデルを構築した。具体的には、遷移状態解析および固有反応座標計算等を実施して得られる化学反応経路上の電子状態変化から活性化エネルギーほかの諸パラメータを算出し、それらのパラメータを用いてフローマイクロ合成条件(滞留時間、溶媒等)を最適化する方法論を開発した。
ショッテンバウマン反応、すなわち、酸ハライドにアミンを塩基溶液共存下で反応させてアミドを得る反応をフローマイクロ合成のターゲット系とした。採用する量子化学計算モデルの選定においては、特に、溶媒和効果に着目し、各種溶媒和モデルを用いて得られる諸パラメータの信頼性を確認した。化学反応速度論に基づき、フローマイクロリアクタを用いた実験結果の解析を行った結果、本課題が目的とするモデルを構築するとともに、その妥当性を確認することができた。すなわち、量子化学計算によって遷移状態解析を行い、その結果を用いて速度論的解析を実施することで、反応系の分子構造情報からフローマイクロ合成条件の最適化ができるようになった。
さらに、ジハロメチルリチウムが不安定中間体となるフローマイクロ合成経路を対象とした例では、中間体の安定性パラメータを高精度量子化学計算で決定し、ハロゲン種を変えて、その安定性とフロー合成収率の相関を示すことができた。これによって、化学種に対して最適な滞留時間や温度の設計が可能となった。このように、本課題の成果は、当初計画のアミン系以外の合成系にも拡張することができた。

  • Research Products

    (9 results)

All 2022 2021

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (4 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 2 results)

  • [Journal Article] Development of a polyvinyl alcohol/sodium polyacrylate composite polymer membrane with cesium carbonate as a mobile carrier for high‐performance CO2 capture2022

    • Author(s)
      Ito Fuminori、Sugimoto Rie、Mori Misato、Yamada Hidetaka
    • Journal Title

      Polymers for Advanced Technologies

      Volume: 33 Pages: 1677~1684

    • DOI

      10.1002/pat.5630

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Correlation between Macroscopic Diffusion Rates and Microscopic Interactions in Ethylene Glycol-Based Solvents2021

    • Author(s)
      Nagumo Ryo、Omori Kohei、Muraki Yukihiro、Iwata Shuichi、Mori Hideki、Yamada Hidetaka
    • Journal Title

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      Volume: 60 Pages: 13368~13376

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.1c02033

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Physical properties of microspheres prepared by blending poly(lactide-co-glycolide) and poly lactide2021

    • Author(s)
      ITO F、YAMADA H
    • Journal Title

      Bulletin of Materials Science

      Volume: 44 Pages: 20-1~12

    • DOI

      10.1007/s12034-020-02310-4

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High performance CO2-facilitated transport membrane fabricated by compounding amine-terminated dendrimer in composite of polyvinyl alcohol and water-absorbing agent2021

    • Author(s)
      Ito Fuminori、Nishiyama Yuriko、Sugimoto Rie、Mori Misato、Yamada Hidetaka
    • Journal Title

      Journal of Macromolecular Science, Part A

      Volume: 58 Pages: 849~859

    • DOI

      10.1080/10601325.2021.1961589

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] アミンを用いたCO2分離回収技術2021

    • Author(s)
      山田秀尚
    • Journal Title

      分離技術

      Volume: 280 Pages: 78~82

  • [Presentation] Physical Chemistry of Amine-Based Carbon Dioxide Separation2021

    • Author(s)
      Yamada Hidetaka
    • Organizer
      9th International Symposium on Molecular Thermodynamics and Molecular Simulation
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] A New Approach to the Study of Amine-CO2 System Based on the Absolute Reaction Rate Theory2021

    • Author(s)
      Yamaguchi T、Yamada H、Sanada S、Hori K
    • Organizer
      9th International Symposium on Molecular Thermodynamics and Molecular Simulation
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] CO2回収技術基盤を強化するアミン-CO2系の研究2021

    • Author(s)
      山田秀尚
    • Organizer
      化学工学会第52回秋季大会
    • Invited
  • [Presentation] 高圧条件下のCO2分子拡散速度に着目したエチレングリコール系溶媒のグルーピング:計算化学的解析2021

    • Author(s)
      中尾昂嗣、岩田修一、山田秀尚、南雲亮
    • Organizer
      日本膜学会第43年会

URL: 

Published: 2022-12-28  

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