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2017 Fiscal Year Research-status Report

オゾン-アルケン反応の大気質への影響を評価するための新たな化学反応スキームの構築

Research Project

Project/Area Number 17K12818
Research InstitutionJapan Automobile Research Institute

Principal Investigator

内田 里沙  一般財団法人日本自動車研究所, エネルギ・環境研究部, 研究員 (10772725)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywordsオゾン反応 / アルケン類 / クリーギー中間体 / OHラジカル / 有機エアロゾル / 大気化学 / 反応速度論
Outline of Annual Research Achievements

本研究は,大気質に影響を与えるOHラジカルや二次有機エアロゾル(SOA)を生成することが知られているオゾン-アルケン反応に焦点をあて,中間体であるクリーギー中間体の生成に関与するパラメータ解析を行っている.これにより,本反応系の大気質への影響を正しく評価するための新たな化学反応スキームを構築することを目的としている.
当該年度は実施計画に従い,(1)アルケンのオゾン酸化反応を効率的に実施するための実験環境の整備,(2)ガス状物質のリアルタイムかつ定量測定に対応した計測環境の整備を進めた.(1)では,定圧型の小型スモッグチャンバー(容積2000 L)の製作に着手し,大枠の組み立てが完了した.(2)では,プロトン移動反応質量分析計(PTR-MS)にて,アルカンを検出するために,一次イオンにNO+イオンを用いた計測条件を検討し,炭素数5~8のアルカンの検出を確認した.また,オフライン分析(GC)にて定量分析を実施し,本計測条件における各々のアルカンの検出感度を決定した.
次年度に先駆けて,上記の実験環境では測定が難しい反応系に関して,国立環境研究所(NIES)のスモッグチャンバーを用いて,実験を実施した.具体的には,cisおよびtrans-2-buteneのオゾン酸化反応におけるメタンの生成収率を測定し,その結果,既往研究と誤差範囲内で良い一致を示した.得られたメタンの生成収率から,CH3CHOO型クリーギー中間体の生成経路を推定できる可能性を見出した.
本研究テーマを基に,国内学会(第23回大気化学討論会,香川,高松)において,ポスター発表を実施した.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

アルケンのオゾン酸化反応を効率的に実施するための実験環境の整備として,小型スモッグチャンバーの製作も順調に進んでいる.また,PTR-MSを用いたアルカン類の計測条件の検討を行い,検出感度を決定した.さらに,NIESスモッグチャンバーを用いた実験により,クリーギー中間体の生成経路の解析に有益なデータが得られた.当初の研究計画について概ね達成されている.

Strategy for Future Research Activity

小型スモッグチャンバーの構築を完了させ,本システムを用いて,アルケンのオゾン酸化反応を体系的に実施し,クリーギー中間体の生成過程に関するパラメータの推定に必要な実験データを取得する.具体的には,OHラジカル,アルカン類,アルデヒド類,SOAの生成収率を測定する.NIESスモッグチャンバーも併用し,両者のデータを比較しながらデータを蓄積し,解析を進めていく予定である.

Causes of Carryover

マシンタイムの都合上,NIESのスモッグチャンバー実験を優先した結果,PTR-MSを用いた混合ガスの定量分析実験を次年度以降に実施することにした.それ伴い,当該年度に予定していた標準ボンベガスの購入を次年度以降に見送った.

  • Research Products

    (1 results)

All 2017

All Presentation (1 results)

  • [Presentation] 直鎖アルケンのオゾン反応におけるsyn/anti-Criegee中間体の分岐比推定2017

    • Author(s)
      内田里沙,佐藤圭,今村隆史
    • Organizer
      第23回大気化学討論会

URL: 

Published: 2018-12-17  

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