2017 Fiscal Year Research-status Report
トポタクティック反応を利用した窒化物・酸窒化物の結晶形態制御とその光触媒活性
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17K14542
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
朝倉 裕介 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (00762006)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 窒化物・酸窒化物 / 光触媒 / 形態制御 / 露出結晶面制御 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
触媒材料として着目されている窒化物・酸窒化物の露出結晶面・形態制御は、今後の触媒設計指針獲得のために必須である。
平成29年度は、1) 水熱合成によるLa2Ti2O7の形態制御および2) Ga2O3ナノ粒子の窒化について調査を行った。
1) トポタクティックな窒化反応によりLaTiO2Nへ転換可能なLa2Ti2O7の水熱合成により、板状形態を有する粒子の合成に成功した。さらに反応中にアミン系分子を導入することで、粒形の小さなLa2Ti2O7を得ることができた。窒化することにより、前駆体酸化物の形態が残存したLaTiO2Nを得ることができた。
2）β-Ga2O3は形態が残存しながら窒化されGaNへと転換することが報告されており、酸化物の形態制御により窒化物・酸窒化物の形態が制御できる可能性があった。そこで、Ga2O3ナノ粒子の窒化による形態の変化を調査した。硝酸ガリウム・ヘキサメチレンテトラミン・アセチレンブラックの混合物を水熱合成により前駆体を得て焼成することで、10-20 nm程度の大きさのGa2O3ナノ粒子が得られた。得られたナノ粒子を比較的低温で窒化することにより、ほとんど粒径が変化せずにガリウム酸窒化物へと転換できることを見出した。比較として合成したバルク体のβ-Ga2O3を窒化した時に比べ、窒化条件が同じでも窒化物の含有酸素量が大きくなり、そのためにより可視光域の吸収が大きいガリウム酸窒化物となる。得られたガリウム酸窒化物ナノ粒子は、可視光に応答してNOxを分解できる光触媒となり、バルク体のガリウム酸窒化物に比べて高い光触媒活性を示した。ナノ構造を制御した酸化物前駆体の窒化により、ナノ構造を有する酸窒化物の合成に成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度、窒化物・酸窒化物の前駆体である酸化物の形態制御を目標としていた。酸化物の形態制御においては一定の進展があり、窒化後には制御された形態が残存していることが確認され、目標を順調に達成していると言える。また、Ga2O3の窒化の調査では、ナノ粒子形態を有するGa2O3の窒化物がバルク体のGa2O3の窒化物よりも酸素含有量が大きくなるという、ナノ粒子特有の効果を見出すことができた。酸窒化物ナノ粒子において特異な挙動が見られる可能性を示しており、波及効果のある成果であると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度、酸化物の形態制御である一定の成果を残すことができているものの、同じ結晶相での様々な結晶面の露出は十分ではない。そのため、引き続き酸化物の形態を制御する手法の開発を目指す。また、前駆体の結晶相が異なっていたとしても、トポタクティックな窒化反応により同じ酸窒化物へと転換できる可能性のある酸化物前駆体群があることから、それら前駆体の形態制御・窒化による露出結晶面の制御にも着手する。加えて、得られた窒化物・酸窒化物の機能評価として、光触媒活性あるいは光電気化学特性を調査する。
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| Causes of Carryover |
本年度は、本科研費以外に財団による単年度研究助成を受けることができた。共通に利用できる機器などに関しては財団による助成から支払い、科研費での支出を抑えることができた。
研究が一定の進展をしていることから、次年度より機能評価の段階に入る。そのため、次年度は、評価反応容器や光電気化学測定装置、光源など当初の計画以上に測定機器・器具に支出する。
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