2017 Fiscal Year Research-status Report
フラックス法による酸化物結晶育成技術の深耕と大型光電極作製への挑戦
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17K14809
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| Research Institution | Shinshu University |
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Principal Investigator |
鈴木 清香 信州大学, 学術研究院工学系, 助教 (40790308)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | フラックス法 / 結晶成長 / 酸化物 / 光触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，TSFG(Top Seeded Flux Growth)法にてセンチメートル級の大型な酸化物結晶を育成することを目標の一つとする。特に，紫外光応答型の水分解用光触媒として知られ，窒化により可視光応答型光触媒であるTa3N5に変換できるNaTaO3を目的結晶とする。平成29年度は，TSFG法の種子結晶として用いるためのミリメートル級のNaTaO3結晶をフラックス育成することに注力した。
最初にフラックス種を検討した。フラックスの選択指針や過去の他の酸化物結晶の育成例より，モリブデン酸ナトリウム(Na2MoxO3x+1; x=1,2,3)をフラックスとして選択した。1100℃にて結晶を育成したところ，x=1のNa2MoO4フラックスの場合のみ，目的のNaTaO3が単一相で得られた。フラックスの選択指針の有効性を確認でき，選択指針から抽出されたフラックスの中でも好適なフラックスがあることが実験から明らかとなった。
次に，保持温度を1500℃に増大したところ，結晶の大型化を確認でき，数mmの結晶も得られた。さまざまな溶質濃度で結晶を育成したところ，溶質濃度に依存して，数mmの骸晶，数mmの板状結晶および数十μmの直方体結晶の3種類の形状の結晶が得られた。TSFG法の種子結晶として用いる場合，数mm板状結晶が有効と考える。板状結晶のTEM観察より，その発達面が(010)面であり，板状結晶の長辺に平行な面が(10-1)面，垂直な面が(101)面であることがわかった。格子定数を考慮すると，今回の板状成長は特異である。
また，SrTiO3単結晶基板上へのNaTaO3結晶のヘテロエピタキシャル成長も実施した。その結果，面内均一性は乏しいものの，複数の方法およびフラックスでヘテロエピタキシャル成長したNaTaO3結晶が得られた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
これまでに報告されていないミリメートルサイズのNaTaO3結晶を育成できた。現在のサイズでTSFG法の種子結晶として使用できるか否かは今後の実験で試す必要がある。また，板状成長についてもこれまでに報告はなく，格子定数からは単純に説明できない。したがって，計算的手法を導入して板状成長のメカニズムを追究する。これらは平成29～30年度に予定していた窒化とその機構の解明の一部であり，すでに着手している。また，NaTaO3結晶のヘテロエピタキシャル成長についても新たな知見が得られた。
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| Strategy for Future Research Activity |
当初の実施計画通り，TSFG法によるNaTaO3結晶の大型化(主にホモエピタキシャル成長)，フラックスコーティング法によるNaTaO3結晶の大型化(主にヘテロエピタキシャル成長)に取り組む。また，ある程度大型の結晶が得られた時点で窒化によるTa3N5への変換を試み，課題抽出や窒化挙動の確認を実施する。さらに，平成29年度に引き続き，計算的手法による窒化機構の解明も試みる。窒化機構を解明するための確立された手法は存在しないため，NaTaO3やTa3N5の各種結晶面に関する基礎的な計算から始める。
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