2017 Fiscal Year Research-status Report
界面動電法によるミクロ反応場を利用したベントナイト緩衝材中の化学反応の解明
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17K14906
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
田中 真悟 北海道大学, 工学研究院, 助教 (90749037)
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2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 放射性廃棄物処分 / ベントナイト / 界面動電現象 / 物質移行 / 間隙水化学 / 硫酸カルシウム / 炭酸カルシウム / 析出 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成29年度は、セメントベントナイト界面で起こりうる二次鉱物の析出反応のうち、反応が比較的単純な硫酸カルシウムに着目し、以下のような成果が得られた。
CaおよびSO4イオンの電気的移行実験を行い、析出実験の基礎データとなるベントナイト中の物質移行パラメータ（分散係数、移流速度、輸率等）を評価した。析出実験では、ベントナイト中にCaSO4を短時間で析出させることに成功し、さらにCa当量分率を変化させた析出実験から、圧縮系にて析出反応が生じるCa当量分率の範囲を実験的に見出すことができた。また析出後の試料に対し固相分析を行い、XRDでは石膏（CaSO4・2H2O）のピークが認められ、EPMAによる観察では石膏がベントナイト中で300μmほどの凝集体を形成していることが明らかとなった。
石膏の析出傾向を定量的に評価するため、陰イオン排除と陽イオン交換を考慮したベントナイト空隙モデルを仮定し、地球化学計算コード（PHREEQC）を用いた平衡計算から、ベントナイト空隙水中における石膏の飽和指数（SI: Saturation indices）を評価した。計算において、Na-Caイオン交換選択係数として分散系で取得されている値を用いると、計算で予測される過飽和領域(SI > 0)は、実験で析出が認められた領域よりも過大評価となり、代わりに大きな選択係数を仮定すると過飽和領域と析出領域が概ね一致することが明らかとなった。すなわち、圧縮系での析出反応は分散系とは大きく異なることが示唆された。これらの成果について国内学会発表を行うとともに、英文誌に論文を投稿した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
硫酸カルシウムに着目した検討は、当初の計画以上に進展しているといえる。その理由は、平成29年度の課題としていた(1)イオン移行の基礎データ整備、および(2)ベントナイト中での析出条件の解明、については平成29年度の中頃までに目標を達成することができたため、平成30年度の課題としていた(3)固相分析による鉱物種の同定と析出箇所の解明、および(4)解析的検討に前倒しで着手し、いずれも一定の成果を挙げることができた。以上の成果を国内学会で発表するとともに、英文誌へ論文を投稿し、現在査読コメントへの対応中である。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成30年度は、課題(4)解析的検討をさらに発展させ、硫酸カルシウム析出実験における反応輸送現象を再現できる数値解析プログラムの開発を進めるとともに、電流値や乾燥密度を変化させた実験から、硫酸カルシウムの核形成と結晶成長に着目した研究を行う。また、より反応が複雑な炭酸カルシウムの析出についても検討を開始する。
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| Causes of Carryover |
実験用消耗品の購入、分析機器の使用料、論文投稿に係る経費、および成果発表旅費として使用予定。
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