2017 Fiscal Year Research-status Report
準国産Pd資源を用いた機能材料の創製による高レベル放射性廃液の利用技術開発
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17K14907
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
伊藤 辰也 東北大学, 工学研究科, 助教 (20757653)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | バックエンド / 高レベル放射性廃液 / 廃棄物資源化 / パラジウム / 白金族元素 / 放射線化学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
原子燃料サイクルから排出される高レベル放射性廃液に含まれている白金族元素であるPdを分離・回収し、水素再結合触媒等として有効利用するため、選択性の高い吸着材の開発を行った。白金族元素に親和性の高い硫黄含有アミド誘導体及びアミンを多孔性シリカ/ポリマー複合担体粒子（SiO2-P）に含浸担持した吸着材を調製し、模擬廃液を用いて吸着特性を調査すると共に、チオジグリコールアミド型とアミン型抽出剤の含浸率等を検討した。また、合成が容易な新規チオジグリコールアミド酸型抽出剤（N,N,-ジオクチル-チオジグリコールアミド酸及びN-メチル-N-オクタデシル-チオジグリコールアミド酸）を担持した吸着材及びチオジグリコールアミド酸構造を化学修飾したシリカゲルを開発し、吸着特性を調査した。これらの吸着材はPdを選択的かつ迅速に吸着し、廃液からのPdの吸着分離には非常に有効であった。ただし、溶離にはチオ尿素、チオジグリコール酸等の硫黄を含む錯化剤の使用が必要であった。
回収したPdの触媒化には、放射線化学的手法の利用を試みており、Pd硝酸溶液、Pd-チオ尿素硝酸溶液にシリカ、アルミナ、チタニアを浸漬し、γ線照射によって生成する水和電子、固体酸化物表面に生成する二次・誘起電子によるPdの還元・担持が可能かを調査した。硝酸濃度が高い場合は還元が起こらないが、0.1mol/L程度となると吸収線量の増加と共に還元量が増加した。ただし、チオ尿素が存在すると別の白色沈殿が生じ、Pdの還元・担持が阻害されることが判明した。
これに対し、硫黄を含まないヒドロキシオキシム型抽出剤（5,8-ジメチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシム）の使用を考案し、これを用いた吸着材を調製して吸着特性を調査したところ、Pdの吸着性能は良好であった。また、硫黄を含まない錯化剤での溶離の可能性を見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
いくつかの吸着材を開発、調製し、高レベル放射性廃液を模擬した条件下において、Pdに対し良好な吸着性能を有することを明らかにした。硫黄含有アミド構造を有する吸着材の場合、Pdの回収もチオ尿素等の適切な溶離剤を用いることで可能であるため、今後のカラム試験の結果から分離・回収プロセスの構築は可能である。回収したPdの放射線化学的手法を用いた触媒化において、チオ尿素が存在すると還元反応が阻害されるという有益な情報を得ることができた。目的に対しては不利な情報であるが、これにはヒドロキシオキシム含浸吸着材を用いることで、チオ尿素を含まないPd回収液とすることが可能であると予想される。平成30年度中にプロセス構築を行う予定であるが、方法に変更はないため、遂行が可能であると考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
回収したPdの放射線化学的手法を用いた触媒化において、チオ尿素が存在すると還元反応が阻害されるという知見が得られたことから、チオ尿素以外でも溶離可能であると考えられるヒドロキシオキシム含浸吸着材を中心に吸着・分離特性を調査し、プロセス構築を検討する。また、その際に得られるPd回収液を用いてPd触媒の合成を検討する。回収Pdの放射線化学的手法を用いた触媒化においてはPd、溶離剤、硝酸濃度や吸収線量及び線量率等をパラメータとして、還元・担持挙動の把握に務める。
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