2019 Fiscal Year Annual Research Report
Clarifying generation mechanism of mixed oxides consisting of U(V) and transition metal
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17K14908
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
秋山 大輔 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (80746751)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 5価ウラン化合物 / XAFS |
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| Outline of Annual Research Achievements |
ウラン化合物に含まれるウランの価数は4価、6価が最も一般的である。本研究では生成がほとんど確認されていない5価のウラン化合物に着目し、その生成メカニズムを解明することを目的としている。H30年度はウラン酸化物と遷移金属であるニッケル、コバルト、銅を混合し、加熱処理を行いウラン化合物(CuU3O10, CuUO4, CoUO4, CoU2O6, NiU2O6等)の合成を行った。これらの試料を放射光施設のKEK-PFにてU-LIII吸収端のXAFS測定を行った。CuU3O10及びCuUO4はCuOとU3O8をそれぞれモル比1:1、3:1で混合し、870℃大気雰囲気で4時間加熱処理した。XRD測定の結果、それぞれの試料について高純度の化合物が合成できたことを確認した。XAFS測定の結果、UはUO3のXAFSスペクトルと近似していることから、いずれも6価である可能性が示唆された。NiU2O6はNiO, UO2, UO3をモル比1:1:1で混合した後、石英ガラスに真空封入し、900℃で4時間加熱処理を行って合成した。XRD測定の結果、U3O8等の不純物が多く検出されたことから1M硝酸溶液に浸漬し、U3O8のみ溶解させることで高純度の化合物を合成し、XAFS測定の結果、ウランが5価であることが確認された。CoUO4はCoOとU3O8をモル比3:1で混合し、1000℃大気雰囲気で8時間加熱処理して合成した。これらの試料もXRD測定の結果、高純度で合成できたことを確認した。CoU2O6は、Co3O4、U3O8、UO2をモル比1:1:3で混合し、900℃、Ar雰囲気で4時間加熱処理を行い、合成した。XRD測定の結果、高純度の化合物が合成できたことを確認した。CoU2O6はUO3のスペクトルと近似しており、6価であると推察された一方、CoUO4は5価と6価の混合電子価を取る可能性が示唆された。
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