2019 Fiscal Year Annual Research Report
Elucidation of solvent extraction mechanism at liquid-liquid interface and development of separation method for fission products
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17K14919
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
日下 良二 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 原子力基礎工学研究センター, 研究職 (30733125)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 表面 / 界面 / 溶媒抽出 / 和周波発生分光 / ランタノイド / アクチノイド / 振動分光 / 錯体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
金属は抽出剤(配位子)と、有機相に親和的な錯体を形成することで水相から有機相へ溶媒抽出される。抽出剤が水相に難溶解の場合、液液界面で錯形成反応が起こると考えられる。本研究課題では、その界面で起こる錯形成反応を制御することによって、溶媒抽出の金属分離能などの性能を向上させることを目的とした。この目的を達成するために、溶媒抽出の界面で起こる錯形成反応のメカニズム解明をねらいとした。
通常の溶媒抽出の界面（有機相/抽出剤/水相の液液界面）では、錯体の形成後、有機相へ抽出されるため界面における錯体量は少なく界面錯体の検出が困難であると判断した。そこで、有機相の無い抽出の起こらない界面、すなわち、空気/抽出剤/水相の気液界面に対し振動和周波発生分光を行うことによって、界面錯体の観測を試みた。界面は抽出剤に覆われているため、空気/抽出剤/水相の気液界面は、実際の有機相/抽出剤/水相の液液界面と似た環境の近似モデルである。溶媒抽出系は、ジ-2-エチルヘキシルリン酸(HDEHP)抽出剤によるランタノイド（Ln)の溶媒抽出と、リン酸トリブチル(TBP)抽出剤によるウランの溶媒抽出を研究対象とした。
Lnは界面でHDEHPと水分子に挟まれた錯体を形成し、そのLn-HDEHP錯体は1:1で存在することを明らかにした。さらに、HDEHPと同じ配位基と短いアルキル基を持つ配位子を用いると1:2または1:3の錯体を界面で形成することを示した。この結果は抽出剤の疎水基部分を調整することで界面の錯形成反応を制御でき、これに基づいて溶媒抽出の性能の向上が狙える可能性を示している。一方、TBPとウランの錯体は界面で観測されず、TBPとウランの錯形成反応は界面で起こるのではなく、有機相中で起こることを示唆した。さらにこの結果は溶媒抽出系の違いにより溶媒抽出機構が異なることを示唆している。
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Research Products
(5 results)
