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2017 Fiscal Year Research-status Report

Development of molecular dynamics simulation for hydronium ion in solution and the application to biomolecules

Research Project

Project/Area Number 17K15101
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

渡邉 宙志  東京大学, 先端科学技術研究センター, 助教 (20767199)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2019-03-31
Keywords物理化学 / 分子シミュレーション / 量子化学 / 生物物理
Outline of Annual Research Achievements

水素イオンは、溶液中において溶媒である水との共有結合の生成・消滅を頻繁に引き起こしながら、玉突き(Grotthuss機構)により輸送されると考えられる。したがって、水素イオンをシミュレーションにおいて取り扱うためには、(1)共有結合の生成・消滅のダイナミクスを取り扱うことが可能、(2)溶媒の量子化学効果を取り込むことが可能な理論的枠組みが必要となる。後者の問題は近年、我々が開発したSCMP法により実現しされた。
そこで今年度は、残された課題であった共有結合の生成・消滅の取り扱いの実現に向けてSCMP法の改良を行った。具体的には、従来のSCMP法の場合、安定したシミュレーションを実行するには、利用できる分子モデルが低精度の半経験的量子化学モデルに限られていた。つまり高い精度が求められる共有結合の生成・消滅を取り扱うことはできなかった。そこでSCMP法の理論的枠組みの拡張(手法の一般化)を行いどのような分子(量子化学)モデルでも取り扱えるようにした。当結果は、現在論文執筆中である。
また、溶媒の量子化学効果を取り込みながら溶媒和構造・動的性質(赤外分光スペクトル、および拡散係数など)を算出する計算手法の枠組みを創出した。そして、水素イオンと同様に生体系に重要な役割を果たしている陽イオン(Na+,K+,Ca2+)に対して、同手法を実際に適用した。その結果、溶媒の量子化学効果が溶液中におけるこれら陽イオンの物理化学的性質に顕著に影響を及ぼしていることを実証した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

理論手法の拡張・一般化には当初の研究計画には無かった問題が見つかった。この問題は、ほとんど知られていないが同分野に共通した普遍的なものであることが分かった。この問題のために当初の予定していた計画よりも時間がかかったが、最終的には問題の原因と解決策を発見することができた。現在論文執筆中である。
また溶液系において量子化学効果を取り込んだ物理化学量の算出を実現し、様々な陽イオンに適用することに成功し、論文として発表した。

Strategy for Future Research Activity

当年度、一般化に成功した手法に対して更に修正を加え、水素イオンの取り扱いを可能にし、溶液中および生体分子における水素イオンのダイナミクスを明らかにする。

Causes of Carryover

テスト計算のための計算機サーバの購入を予定していたが、手法開発(プログラミング)用に用いていたコンピュータが壊れたために、急遽購入する計算機を変更したため。

  • Research Products

    (14 results)

All 2018 2017 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 2 results) Remarks (2 results)

  • [Int'l Joint Research] Karlsruhe Institute of Technology/Ulm University(Germany)

    • Country Name
      Germany
    • Counterpart Institution
      Karlsruhe Institute of Technology/Ulm University
  • [Journal Article] Cation solvation with quantum chemical effects modeled by a size-consistent multi-partitioning quantum mechanics/molecular mechanics method2017

    • Author(s)
      Hiroshi C. Watanabe, Maximilian Kubillus, Tomas Kubar, Robert Stach, Boris Mizaikoff, Hiroshi Ishikita
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 19 Pages: 17985-17997

    • DOI

      10.1039/C7CP01708A

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Electron transfer pathways in a multiheme cytochrome MtrF2017

    • Author(s)
      Hiroshi C. Watanabe, Yuki Yamashita, Hiroshi Ishikita
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 114 Pages: 2916-2921

    • DOI

      10.1073/pnas.1617615114

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Origins of water molecules in the photosystem II crystal structure2017

    • Author(s)
      Naoki Sakashita, Hiroshi C. Watanabe, Takuya Ikeda, Keisuke Saito, Hiroshi Ishikita
    • Journal Title

      Biochemistry

      Volume: 56 Pages: 3049-3057

    • DOI

      10.1021/acs.biochem.7b00220

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Structurally conserved channels in cyanobacterial and plant photosystem II2017

    • Author(s)
      Naoki Sakashita, Hiroshi C. Watanabe, Takuya Ikeda, Hiroshi Ishikita
    • Journal Title

      Photosynthesis research

      Volume: 133 Pages: 75-85

    • DOI

      10.1007/s11120-017-0347-1

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Reply to Breuer et al.: Molecular dynamics simulations do not provide functionally relevant values of redox potential in MtrF2017

    • Author(s)
      Hiroshi C. Watanabe, Yuki Yamashita, Hiroshi Ishikita
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 201717048 Pages: 201717048

    • DOI

      10.1073/pnas.1717048114

  • [Presentation] Quantum chemical effects on solvation incorporated by size-consistent multipartitioning quantum mechanics/molecular mechanics method2018

    • Author(s)
      Hiroshi Watanabe
    • Organizer
      International Symposium on Molecular Science - Physical Chemistry/Theoretical Chemistry, Chemoinformatics, Computational Chemistry - Cosponsered by Japan Chemical Society for Molecular Science
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 溶媒の量子効果を取り込んだ陽イオン溶媒和構造とダイナミクス2017

    • Author(s)
      渡邉宙志
    • Organizer
      第20回理論化学討論会
  • [Presentation] Electron transfer pathways in a multiheme cytochrome MtrF2017

    • Author(s)
      Hiroshi Watanabe
    • Organizer
      第17回日本蛋白質科学会
    • Invited
  • [Presentation] Electron transfer pathways in a multiheme cytochrome MtrF2017

    • Author(s)
      Hiroshi Watanabe
    • Organizer
      Extracellular Electron Transfer: Mechanisms and Opportunities
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 溶媒の量子化学効果を取り込んだ赤外分光計算2017

    • Author(s)
      渡邉宙志
    • Organizer
      第11回分子科学討論会
  • [Presentation] Cation solvation with quantum chemical effect incorporated by size-consistent multi-partitioning quantum mechanics/moelcular mechanics method2017

    • Author(s)
      Hiroshi Watanabe
    • Organizer
      The 55th Annual Meeting of The Biophysical Society of Japan
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 共同研究者 Dr. Tomas Kubarの業績リスト

    • URL

      http://cbp.cfn.kit.edu/joomla/index.php/publications

  • [Remarks] 共同研究者 Prof. Boris Mizaikoffの業績リスト

    • URL

      https://www.uni-ulm.de/en/nawi/iabc/research/research-group-mizaikoff/publications/

URL: 

Published: 2018-12-17  

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