2017 Fiscal Year Research-status Report
Construction of prediction method for acid strength based on orbital interactions toward zeolitic catalyst design
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17K17720
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
林 慶浩 東京工業大学, 大学院総合理工学研究科, 研究員 (80739029)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 計算化学 / ゼオライト / 軌道相互作用 / 酸強度 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
ゼオライト触媒における酸強度の予測法の構築を目指し、ゼオライトにおける酸点構造（Si-(OH)-Al基）の局所構造が、酸強度を表す指標の一つである脱プロトン化エネルギー（DPE）に及ぼす影響を、軌道相互作用に基づいて明らかにすることを目的とした。ゼオライトのDPEに軌道相互作用が及ぼす影響について、DFT計算とNatural Bond Orbital（NBO）解析を用い次の2点を明らかにした。
(1) Si-(OH)-Al基の酸素上の孤立電子対軌道と、隣接したSi-OやAl-O結合の反結合軌道との軌道相互作用（n-σ* 相互作用）が、DPEの減少に寄与する。
(2) 種々のゼオライト骨格におけるSi-(OH)-Al基の局所構造とDPEとの関係は、n-σ* 相互作用の軌道の重なりの大きさにより説明できる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
平成29年度に計画していた、Si-(OH)-Al基の局所構造とDPEとの関係の解明を、種々のゼオライト骨格において、DPEとn-σ* 相互作用の軌道の重なりの大きさとの相関を示すことにより達成した。このことから、おおむね順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
まずは、これまでの成果を国際学術誌に投稿し、受理を目指す。さらに、ゼオライト酸点構造の組成が酸強度に及ぼす影響を調査する。これらを総合して、ゼオライト触媒における酸強度の予測法の構築を目指す。
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| Causes of Carryover |
量子化学計算の実行のためのスーパーコンピューターが今年度に刷新され、大幅に性能が向上した。このため、計算時間により課金される計算機使用料が当初想定よりも少なくなった。
次年度使用額は、量子化学計算の実行のための計算機使用料として支出予定である。また、現在準備中の英語論文の英文校正費及び国内外の学会参加費も支出予定である。
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