2018 Fiscal Year Research-status Report
電気化学発光による新規覚せい剤検出原理の確立とスクリーニング分析法の開発
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17K17776
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| Research Institution | Shinshu University |
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Principal Investigator |
高橋 史樹 信州大学, 学術研究院理学系, 助教 (40754958)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 分析化学 / 電気化学発光 / 電気化学分析 / 法科学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成29年度までに発光プローブであるトリス(2,2'-ビピリジル)ルテニウム錯体（Ru(bpy)32+）を含む溶液に対して電位を印加すると、覚せい剤であるメタンフェタミン（MA）の共存条件下では電極表面から発光することが確認されていた。この電気化学発光（ECL）の挙動は、共反応物の種類によって変化することを確認しており、電位変調法を用いた手法を用いることでMAと鎮咳薬成分であるメトキシフェナミンなどの類似薬物を区別して検出できることが示唆されていた。
平成30年度は本法をMA検出法へ展開するため、薄層およびペーパークロマトグラフィーと組み合わせたECL検出チップの製作を行った。先ず、カーボンを作用電極および対極として塗布したガラス基板上に、銀/塩化銀ペーストを固定した電気化学分析チップを試作した。試作したチップについて評価するため、MAおよびRu(bpy)32+の混合溶液に対して、サイクリックボルタンメトリーを行った。その結果、通常のバルク中における電気化学およびECL挙動に類似した挙動を示すことが確認された。そこで、分離分析と組み合わせた分析チップに展開するため、その基板上に定量用ろ紙を固定化することでペーパークロマトグラフィーECL分析チップとした。このECL分析チップについて、MA / Ru(bpy)32+系のECL挙動を調べたところ、MA濃度に対応したECL強度が得られることが分かった。続いてMAを含む試料をスポットしたECL分析チップについて、Ru(bpy)32+を含む溶媒で展開させながらECL検出を行ったところ、MAに対応した位置にECL応答が現れることが確認された。
この結果について、本基金で整備したガスクロマトグラフィー/質量分析による結果との比較検討を行ったところ、良い一致を示した。簡便な分離検出用のECL分析チップとしての利用が期待されたことから、市販薬等に含まれているメチルエフェドリンについても同様に検討を行い、MAとの分離条件の検討を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究実績の概要の記載のとおり、覚せい剤であるMAを含む溶液について、薄層およびペーパークロマトグラフィーと組み合わせたECL分析チップを用いることで、妨害成分を含む試料中からのMAの選択的な検出の可能性が示唆された。また、電位変調ECL分析法と組み合わせることで、上記のクロマトグラフィーでは完全に分離することが困難であるMAとその類似化学種とを区別した検出法としての展開が期待されており、スクリーニング分析法としての応用を視野に研究を遂行している。現在、MAおよび類似薬物群のECL反応機構の速度論的な考察を行うため、電気化学応答の詳細な解析と共に、実際の生体試料中のMA分析への応用を行っている。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成31年度以降では引き続き、試作したECL分析チップを利用したMAスクリーニング法に展開するため、生体試料中に含まれるMA分析への応用を行う（信州大学 ヒトを対象とした研究に関する倫理委員会規則に則る承認番号 平成28年第160号）。実際の尿試料について、ECL分析チップによる検出を行ったところ、MAが未添加の場合でも夾雑成分に由来するECL信号を示したため、本法を単純に実試料に展開することは難しいことが考えられた。そこで、比較的簡便に妨害成分を除去できる手動遠心分離器を構築し、ECL分析チップと組み合わせることでMA検出法への展開を試みる。現在までに、MAを添加した尿試料について、試作した手動遠心分離器を用いて簡便に溶媒抽出できることを確認していることから、クロマトグラフィーの展開条件の検討を含めた総合的な知見を得ることで現場分析用の簡便な分析システムとしての構築を図る。
同時に、無接点電極を用いたECL検出法の開発を試みる。現在のECL分析チップは電気化学アナライザによる電位および電流の制御が必要であるが、現場分析における使用時では電気的な接続などの比較的煩雑な操作が必要であった。そこで、電磁誘導法を利用したワイヤレスECL分析チップの製作を行う。送電側のコイルに交流電圧を印加することで磁界を発生させ、もう一方のコイルで誘導起電力を発生させる。この方法は電気的に非接触の電気化学検出システムとしての展開が期待されることから、ワイヤレスECL検出システムへの展開を行う。スクリーン印刷によりガラス基板に螺旋状にカーボンをプリントすることで受電コイルとし、送電側からの磁界から誘導された起電力を利用することでワイヤレスの分析チップとし、MA / Ru(bpy)32+系の電気化学およびECL挙動の基礎的な知見を得る。上記の分離分析を含めた方法について、基礎的な検討を行うとともに、結果を取りまとめた上で学会発表および論文発表を行う。
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