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2019 Fiscal Year Annual Research Report

Isochoric Hydrogels Possessing Thermal Hardening and Toughening

Research Project

Project/Area Number 17K19146
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

野々山 貴行  北海道大学, 先端生命科学研究院, 准教授 (50709251)

Project Period (FY) 2017-06-30 – 2020-03-31
Keywordsハイドロゲル / 相分離 / ゴム-ガラス転移
Outline of Annual Research Achievements

当研究室で偶然発見された「温度に応答して力学物性が可逆的かつ劇的に変化する体積変化を示さない(アイソコリック性)ハイドロゲル」について、最終年度である2019年度は成果をとりまとめメカニズムを解明し、材料分野で権威ある雑誌Advanced Materials(IF=25.8)に論文がアクセプトされ、バックカバーに採択された。本ゲル材料は、ある温度以上で高分子濃厚相と希薄相に分離するスピノ-ダル分解型の相分離現象を示す。その際、温度の上昇とともに高分子濃厚層は可塑剤である水を失い、ある臨界濃度を超えるとゴム状態からガラス状態へ転移する。一般的に高分子は低温でガラス状態、高温でゴム状態をとるが、本ゲルはその逆で、昇温とともにゴム-ガラス転移を示す初めての例である。これまでの先行研究においても、このような熱相分離現象を示すゲルが報告されているが、弱い相分離のため、弾性率の上昇は大きくはなかった。強い相分離を形成させるために、静電相互作用と疎水性相互作用の相乗作用を導入した。静電相互作用はクーロンの式で表されるように、その結合強度は環境の誘電率に反比例する。すなわち、結合強度は、誘電率の高い水中では小さく、高分子や有機溶媒環境では高くなる。これを利用して、相分離後の高分子濃厚相にイオン結合が取り込まれるように設計することで、水を失っていくことで次第に誘電率が下がり、イオン結合が増強される。この作用によって濃厚相の高分子間相互作用が高まり、ガラス化まで達する。このような機構は、温泉源や海底熱水鉱床などの高温でも生存できる好熱菌のタンパク質安定化メカニズムにも見られ、生物が構造強化に利用する優れたシステムである。この成果を基に国内・国際特許を出願完了し、現在複数の企業と本材料を用いた応用を進めている。

  • Research Products

    (35 results)

All 2020 2019 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 7 results,  Open Access: 1 results) Presentation (23 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 6 results) Remarks (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (2 results) (of which Overseas: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] South University of Science & Technology(中国)

    • Country Name
      CHINA
    • Counterpart Institution
      South University of Science & Technology
  • [Journal Article] Effect of Relative Strength of Two Networks on the Internal Fracture Process of Double Network Hydrogels As Revealed by in Situ Small-Angle X-ray Scattering2020

    • Author(s)
      Fukao Kazuki、Nakajima Tasuku、Nonoyama Takayuki、Kurokawa Takayuki、Kawai Takahiko、Gong Jian Ping
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 53 Pages: 1154~1163

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.9b02562

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Robust hydrogel bioceramics composite and its osteoconductive properties2020

    • Author(s)
      Nonoyama Takayuki
    • Journal Title

      Polymer Journal

      Volume: - Pages: -

    • DOI

      10.1038/s41428-020-0332-y

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Instant Thermal Switching from Soft Hydrogel to Rigid Plastics Inspired by Thermophile Proteins2019

    • Author(s)
      Nonoyama Takayuki、Lee Yong Woo、Ota Kumi、Fujioka Keigo、Hong Wei、Gong Jian Ping
    • Journal Title

      Advanced Materials

      Volume: 32 Pages: 1905878~1905878

    • DOI

      10.1002/adma.201905878

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Tough Triblock Copolymer Hydrogels with Different Micromorphologies for Medical and Sensory Materials2019

    • Author(s)
      Zhang Hui Jie、Luo Feng、Ye Yanan、Sun Tao Lin、Nonoyama Takayuki、Kurokawa Takayuki、Nakajima Tasuku
    • Journal Title

      ACS Applied Polymer Materials

      Volume: 1 Pages: 1948~1953

    • DOI

      10.1021/acsapm.9b00395

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Tough double network elastomers reinforced by the amorphous cellulose network2019

    • Author(s)
      Murai Joji、Nakajima Tasuku、Matsuda Takahiro、Tsunoda Katsuhiko、Nonoyama Takayuki、Kurokawa Takayuki、Gong Jian Ping
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: 178 Pages: 121686~121686

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2019.121686

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effect of Structure Heterogeneity on Mechanical Performance of Physical Polyampholytes Hydrogels2019

    • Author(s)
      Cui Kunpeng、Ye Ya Nan、Sun Tao Lin、Chen Liang、Li Xueyu、Kurokawa Takayuki、Nakajima Tasuku、Nonoyama Takayuki、Gong Jian Ping
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 52 Pages: 7369~7378

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.9b01676

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Osteochondral Autograft Transplantation Technique Augmented by an Ultrapurified Alginate Gel Enhances Osteochondral Repair in a Rabbit Model2019

    • Author(s)
      Hishimura Ryosuke、Onodera Tomohiro、Hontani Kazutoshi、Baba Rikiya、Homan Kentaro、Matsubara Shinji、Joutoku Zenta、Kim WooYoung、Nonoyama Takayuki、Kurokawa Takayuki、Gong Jian Ping、Iwasaki Norimasa
    • Journal Title

      The American Journal of Sports Medicine

      Volume: 47 Pages: 468~478

    • DOI

      10.1177/0363546518817527

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 極限相分離を利用した逆ガラス転移現象2020

    • Author(s)
      野々山貴行
    • Organizer
      知の協奏を目指すソフトおよびナノマテリアル研究会2020(SNOWJ2020)
  • [Presentation] 骨が有する可逆的な犠牲結合を導入した高靭性有機無機複合ゲルの創製2020

    • Author(s)
      樫村 尚宏、田中香月、深尾一城、木山竜二、野々山貴行、グン剣萍
    • Organizer
      第31回高分子ゲル研究討論会
  • [Presentation] ポーラスDNゲルを基質に用いた動的3次元細胞培養2020

    • Author(s)
      加藤日奈子、Tomas Sedlacik、野々山貴行、津田真寿美、石原誠一郎、田中伸哉、芳賀永、 グン剣萍
    • Organizer
      第54回高分子学会北海道支部研究発表会
  • [Presentation] Bone-Inspired Soft Composite Possessing Osteo-Activity2019

    • Author(s)
      Takayuki Nonoyama, Ryuji Kiyama, Kazuki Fukao, Kazuki Tanaka, Naohiro Kashimura, Jian Ping Gong
    • Organizer
      Joint Meeting of the 5th International Symposium of Flexible and Stretchable Electronics 2019 (ISFSE 2019) and the 5th International Workshop on Soft Machines and Mechanics 2019 (IWSMM 2019)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Bone-Inspired Soft Ceramics Possessing Osteo-Activity2019

    • Author(s)
      Takayuki Nonoyama
    • Organizer
      Seminar at South China University of Technology
    • Invited
  • [Presentation] Quick & Reversible Thermo-Robustizing Hydrogels Exhibiting 1000 Times Modulus Jump2019

    • Author(s)
      Takayuki Nonoyama
    • Organizer
      International Symposium on Biopolymer Synthesis and Degradation
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Hydrogel Possessing Rubbery-to-Glassy Transition at Elevated Temperature2019

    • Author(s)
      Takayuki Nonoyama, Yong Woo Lee, Kumi Ota, Keigo Fujioka, Jian Ping Gong
    • Organizer
      2019 National Polymer Congress of CHINA / 2019年全国高分子学術論文報告会China-Japan Joint Symposium for Young Polymer Scientists
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Robust Phase-Separation Induced Rubbery-to-Glassy Transition at Elevated Temperature2019

    • Author(s)
      Takayuki Nonoyama
    • Organizer
      Seminar at Shaanxi University of Science & Technology
    • Invited
  • [Presentation] 高強度ゲルの人工軟結合組織への応用と固定化技術2019

    • Author(s)
      野々山貴行
    • Organizer
      第2回やわらかいものづくり研究会・ゲル部会
    • Invited
  • [Presentation] Mineralization of Anisotropic Hydroxyapatite on Stretched High-Toughness Hydrogel2019

    • Author(s)
      Kazuki Fukao, Takayuki Nonoyama, Ryuji Kiyama, Kazuya Furusawa, Takahiko Kawai, Takayuki Kurokawa, Tasuku Nakajima, Jian Ping Gong
    • Organizer
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Bioceramics Toughening Soft & Wet Materials2019

    • Author(s)
      Kazuki Tanaka, Kazuki Fukao, Takayuki Nonoyama, Ryuji Kiyama, Jian Ping Gong
    • Organizer
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hydrogel templated mineralization for nano scale TEM observation of hydrogel network2019

    • Author(s)
      Ryuji Kiyama, Takayuki Nonoyama, Jian Ping Gong
    • Organizer
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] X-ray Scattering Study of Double Network Hydrogels2019

    • Author(s)
      Kazuki Fukao, Tasuku Nakajima, Takayuki Nonoyama, Takahiko Kawai, Jian Ping Gong
    • Organizer
      The 16th Pacific Polymer Conference (PPC16)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Novel hydrogel/mineral composite material for visualizing hydrogel network2019

    • Author(s)
      Ryuji Kiyama, Takayuki Nonoyama, Tasuku Nakajima, Takayuki Kurokawa, Jian Ping Gong
    • Organizer
      2020 Gordon Research Conference on Multifunctional Materials and Structures
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 高分子電解質とヒドロキシアパタイト間の静電相互作用を利用した高靭性ハイドロゲルの創製2019

    • Author(s)
      樫村尚宏、田中香月、深尾一城、木山竜二、野々山貴行、グン剣萍
    • Organizer
      第68回高分子学会年次大会
  • [Presentation] ダブルネットワークゲルの強靭化に対する網目間相互作用の効果2019

    • Author(s)
      深尾一城、Meier Yuki、中島祐、野々山貴行、グン剣萍
    • Organizer
      第68回高分子学会年次大会
  • [Presentation] 動的3D細胞培養用基質としてのポーラスDNゲルの創製2019

    • Author(s)
      加藤日奈子、Tomas Sedlacik、野々山貴行、津田真寿美、田中伸哉、グン剣萍
    • Organizer
      34th Summer University in Hokkaido・2019年度北海道高分子若手研究会
  • [Presentation] ハイドロゲル高分子網目の直接観察2019

    • Author(s)
      木山 竜二、野々山 貴行、中島 祐、黒川 孝幸、グン剣萍
    • Organizer
      第68回高分子討論会
  • [Presentation] Porous DN Hydrogel Synthesized by Two-Step Cryogelation2019

    • Author(s)
      Tomas Sedlacik、Hinako Kato、Takayuki Nonoyama、Jian Ping Gong
    • Organizer
      第68回高分子討論会
  • [Presentation] TEM direct observation of hydrogel network2019

    • Author(s)
      Ryuji Kiyama、Takayuki Nonoyama、Tasuku Nakajima、Takayuki Kurokawa、Jian Ping Gong
    • Organizer
      ゲルワークショップイン福井
  • [Presentation] ポリアクリル酸ゲルの相分離と熱拡散率2019

    • Author(s)
      唐澤正信、野々山貴行、グン剣萍、石井和之、森川淳子
    • Organizer
      第55回熱測定討論会
  • [Presentation] 一軸延伸下におけるダブルネットワークゲルの小角X線散乱による構造解析/Small-Angle X-ray Scattering of Double Network Hydrogels under Uniaxial Stretching2019

    • Author(s)
      Kazuki Fukao、Tasuku Nakajima、Takayuki Nonoyama、Takahiko Kawai、Jian Ping Gong
    • Organizer
      第29回日本MRS年次大会
  • [Presentation] バイオセラミックスを犠牲結合としたソフトマテリアルの強靭化2019

    • Author(s)
      野々山貴行、田中香月、深尾一城、木山竜二、グン剣萍
    • Organizer
      第23回生体関連セラミックス討論会
  • [Remarks] 高温で瞬時に約2,000倍硬くなる高分子ゲルを開発

    • URL

      https://www.hokudai.ac.jp/news/2019/11/2000.html

  • [Remarks] Bio-inspired hydrogel

    • URL

      https://www.global.hokudai.ac.jp/blog/bio-inspired-hydrogel-can-rapidly-switch-to-rigid-plastic/

  • [Patent(Industrial Property Rights)] 体積相転移を示さないLCSTを有する温度応答性ゲル及びその製造方法2019

    • Inventor(s)
      野々山貴行
    • Industrial Property Rights Holder
      野々山貴行
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2016-246385
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 体積相転移を示さないLCSTを有する温度応答性ゲル及びその製造方法2019

    • Inventor(s)
      野々山貴行
    • Industrial Property Rights Holder
      野々山貴行
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      P2016-032-US01
    • Overseas

URL: 

Published: 2021-01-27  

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