2018 Fiscal Year Annual Research Report
Development of new synthesis method for crystalline mixed oxide materials with high surface area
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17K19170
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
鎌田 慶吾 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (40451801)
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| Project Period (FY) |
2017-06-30 – 2019-03-31
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| Keywords | 触媒 / 酸化物 / ペロブスカイト / 酸化反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本申請研究では、「独自に開発した“アミノ酸を金属分散剤としたアモルファス前駆体”の構造制御を行い、それら前駆体の中低温での熱処理による高比表面積かつ望みの組成をもつ結晶性複合金属酸化物材料の合成」と「これら複合酸化物の特異構造に由来する触媒反応系の開発」を目的としている。本年度は、アスパラギン酸あるいはリンゴ酸を用いた本手法の様々な材料への適用性を検討し、XRD、元素分析、Raman、SEM、TEM、XPS、H2-TPRおよび吸着測定を用いて合成した金属酸化物触媒のキャラクタリゼーションを行った。中でも、分子状酸素のみを酸化剤とした選択酸化反応の優れた不均一触媒として機能する六方晶ナノペロブスカイトBaFeO3-xおよびBaRuO3の合成を行った。触媒調製法は、各種金属原料となる酢酸塩とアミノ酸であるアスパラギン酸を総金属量に対して1.5当量から得られた混合物であるアモルファス前駆体を調製した。これら前駆体をBaFeO3-xでは750℃でBaRuO3では550℃で焼成することで、対応する六方晶ペロブスカイト触媒を得た。窒素吸着等温線から見積もった比表面積はBaFeO3-xでは11 m2/g、BaRuO3では25 m2/gとなり、いずれの材料も従来法よりも大きな表面積となるナノ粒子の合成に成功した。これら触媒材料を用いて分子状酸素のみを酸化剤とした有機基質の選択酸化反応を行った。BaFeO3-xは不活性C-H結合をもつアルカン類および芳香族化合物類の酸化反応に、BaRuO3は硫黄化合物であるスルフィドの酸素化反応に対して、再利用可能かつ広範な基質に適用可能な不均一系触媒として機能することを見いだした。
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