2019 Fiscal Year Research-status Report
一分子計測による大自由度分子系の反応経路の多様性と遷移状態アンサンブルの直接観測
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17KT0009
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| Research Institution | Osaka City University |
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Principal Investigator |
迫田 憲治 大阪市立大学, 大学院理学研究科, 准教授 (80346767)
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| Project Period (FY) |
2017-07-18 – 2021-03-31
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| Keywords | 微小液滴 / Mie理論 / 励起光共鳴 / イオントラップ |
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| Outline of Annual Research Achievements |
直径が数ミクロン程度の微小液滴は、微小な光共振器としての性質をもっており、微小液滴を用いたマイクロレーザーの実現など、フォトニクス分野への応用が展開されている。一方、近年、バルク溶液中では殆ど進まない反応が微小液滴のなかでは効率よく進行するなど、化学反応場としての微小液滴に注目が集まっている。微小液滴が特異な反応場として振る舞う原因については、これまでいくつかの考えが提唱されているが、その解明は端緒についたばかりである。
本研究では、3次元イオントラップと顕微分光系を備えた独自の実験装置を開発することによって、空間捕捉された単一微小液滴からの蛍光スペクトルと蛍光イメージングの長時間にわたる連続同時計測に成功した。液滴に溶存したローダミンB からの蛍光スペクトルを詳細に解析することによって、液滴からの蛍光が、ある特定の直径において増大する蛍光増強効果を観測しており、この原因が液滴の共鳴モードと励起光が共鳴することに起因していることを明らかにした。また、この蛍光増強効果が、Mie理論を用いて数値シミュレーションすることによって得られる、液滴内部の励起光強度の増大のみでは定量的に説明できないことを指摘した。液滴の蛍光画像から得られた蛍光強度の空間分布は、液滴内部のローダミンBが空間的に配向していることを明確に表しており、ローダミンBの空間配向を考慮に入れると、蛍光増強効果も定量的に説明できる可能性があることを指摘した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
本課題では、微小液滴の空間捕捉を行うための3次元イオントラップ（エンドキャップトラップ）を製作し、これを独自に構築した顕微分光光学系に組み込んで使用している。今年度は、液滴からの蛍光イメージング計測系を新たに構築し、液滴から放出される蛍光の空間分布を詳細に解析できるようにするなど、一定の成果を挙げた。一方、研究遂行上、空間捕捉された液滴からの溶媒の蒸発を出来るだけ抑えることが重要であるが、溶媒の蒸発制御を行うための技術開発に想定以上の時間を要している。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究では空間捕捉した単一微小液滴の顕微分光を行うためにエンドキャップトラップを用いている。エンドキャップトラップは、蛍光捕集用の対物レンズを液滴のごく近傍に設置することができるため、蛍光検出感度が極めて高い。一方、エンドキャップトラップを用いて液滴を捕捉した場合、液滴からの溶媒の蒸発速度が速くなる現象が観測されている。一方、我々が以前用いていた平行平板型イオントラップでは、蒸発速度の増加は観測されないが、電極の構成上、対物レンズを液滴の近傍に設置できないため、光の検出効率が低かった。そこで今後は電極構成を工夫した平行平板型イオントラップを新たに製作し、その性能評価を行う。その後、色素標識したタンパク質を溶存した微小液滴を空間捕捉し、これにレーザー顕微分光を適用することによって、微小液滴内におけるタンパク質の構造安定性と折りたたみダイナミクスに関する調査を行う。
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| Causes of Carryover |
微小液滴からの溶媒の蒸発を制御するための技術開発に想定以上の時間を要したため、研究の進捗に遅れが発生し、次年度使用額が生じた。来年度の助成金使用計画は、１．新規装置開発、２．実験に必要な試薬類の購入、３．学会で成果を発表するための旅費、４．論文投稿のための費用、以上の４項目を予定している。
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