2020 Fiscal Year Annual Research Report
Dynamical Approach to Investigate Transition State on the Surface Chemical Reactions
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17KT0099
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
山田 剛司 大阪大学, 理学研究科, 助教 (90432468)
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| Project Period (FY) |
2017-07-18 – 2021-03-31
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| Keywords | 2光子光電子分光 / 走査トンネル顕微鏡 / 蛍光 / 芳香族炭化水素 / 励起子 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
分子が吸着した固体表面における光化学反応は、分子-基板間における化学結合の切断と生成を伴う過程が存在し、固体表面と分子との間でおこる電荷のやりとりが反応開始のきっかけとなりうる。本研究の目的は、界面電子状態の時間変化をフェムト秒スケールから捉えることにより、光励起後の遷移状態の理解と化学反応の制御ならびに脱励起の制御に直結する描像を得ることである。
前年度までの経過を踏まえ，今年度はペリレン類似系で光励起過程の探索を行った。2次元芳香族炭化水素であるピレンを選択し，単層膜の構造決定と光励起状態からの脱励起に伴う発光をとらえることを試みた。低温吸着時においては分子が凝集していることが分かった。薄膜にレーザー(266 nm)を当てて光励起を行うと，紫外領域に近い波長で蛍光発光が起こっていることを確認した。この現象は分子が基板に対して水平に吸着している室温では見られない。このことから，分子による特異的な凝集構造が発光の出現に関係があるものと考えられる。走査トンネル顕微鏡（STM）による単分子レベルでの構造観察を行ったところ，その結果が支持される凝集構造が観測された。
さらにこの系において2光子光電子分光を適用したところ，LUMO準位よりフェルミ準位に近いエネルギー領域において，新たな励起準位が観測にかかった。前年度までに行ったペリレンの系と同様に，ピレンは溶液で発光しやすい特性を持つ。発光特性に優れた芳香族炭化水素分子を表面上に並べて凝集構造を作り出すことにより，蛍光発光を伴う新たな脱励起を引き起こすことが出来ることが分かった。
このように，表面における分子の構造を制御することで，脱励起の制御に直結する情報を得ることが出来るようになった。現在，他の芳香族炭化水素についても引き続き走査トンネル顕微鏡(STM)や低速電子線回折(LEED)を用いた構造探索を行っている。
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Research Products
(13 results)
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[Journal Article] Role of Initial and Final States in Molecular Spectroscopies: Example of Tetraphenyldibenzoperiflanthene (DBP) on Graphite2020
Author(s)
Kirchhuebel Tino, Kera Satoshi, Munakata Toshiaki, Ueno Nobuo, Shiraishi Ryo, Yamaguchi Takuma, Yonezawa Keiichirou, Ueba Takahiro, Bussolotti Fabio, Yang Jinpeng, Yamada Takashi, Mori Ryosuke, Kunieda Shogo, Huempfner Tobias, Gruenewald Marco, Forker Roman, Fritz Torsten
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Journal Title
The Journal of Physical Chemistry C
Volume: 124
Pages: 19622～19638
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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