2007 Fiscal Year Annual Research Report
金属-酸化物ナノ構造体の壁構造の制御と新しい触媒調製法の開発
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18360391
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| Research Institution | Kanagawa University |
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Principal Investigator |
内藤 周弌 Kanagawa University, 工学部, 教授 (20011710)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
宮尾 敏広 神奈川大学, 工学部, 助教 (90312090)
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| Keywords | 触媒 / ナノ材料 / 表面・界面物性 / ナノチューブ / 調製法 |
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| Research Abstract |
今年度は特に興味深い触媒挙動を示すPt-TiO_2(nt)とRh-TiO_2(nc)の壁形成のメカニズムを検討し、触媒活性・選択性との相関について検討した。
両者はCO-H_2反応でいずれもメタノールを生成するが、Ptでは90%の選択性を示すのにRhでは高々20%にとどまった。XPS測定から前者の場合Ptはプラスに帯電しており、TiO_2は3価に近い状態であった。一方、後者ではRhは一部プラスに帯電したものも存在するが、主には0価でありTiO_2もほぼ4価に近い状態を示した。TiO_2壁中に高分散されたプラスに帯電した金属クラスターがメタノール生成の活性点と考えられるが、Ptの選択性が高いのは活性点の数が多いことと、TiO_2壁の特殊な電子状態のためと考えられる。
高温in-situX線回折により、ナノ構造体調製後の熱処理過程を観察した。Rhの場合、調製直後のナノカプセル内部には鋳型であるRhアンミン錯体微結晶の残っていることがわかる。焼成温度を揚げていくと錯体の分解温度である300℃〜400℃付近でRh金属に帰属されるXRD回折ピークが観測され500〜600℃でルチル型のTiO2が現れる。焼成後のTEM観察ではカプセル内部に数nmのRh金属とTiO2壁中にsub-nmのRhクラスター双方の存在が確認された。一方、Ptの場合、調製直後のナノチューブ内部には既にPtアンミン錯体結晶の存在しないことがXRDやTEM観察から推定された。これはPt錯体の場合、溶解度の関係で加水分解後、Ti(OH)4壁が形成される過程で壁中に溶け出し、再結晶することで非常に微細は金属クラスターが壁中に高分散するようになるものと考えられる。
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Research Products
(25 results)
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[Journal Article] "Performance and characterization of NiO-MgO solid solution modified with noble metals in oxidative steam reforming of methane under pressurized conditions"2007
Author(s)
S. Kado, N. Mohammad, Y. Mukainakano, Y. Miyazawa, K. Nakao, K. Okumura, T. Miyao, S. Naito, K. Suzuki, K. Fujimoto, K. Kunimori, K. Tomishige,
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Journal Title
ACS Symposium Series, (Ultraclean Transportation Fuels) 959
Pages: 59-72
Peer Reviewed
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[Journal Article] "Surface modification of Ni catalysts with trace Pd and Rh for oxidative steam reforming of methane"2007
Author(s)
B. Li, S. Kado, T. Miyazawa, K. Okumura, T. Miyao; S. Naito, K. Kunimori, K. Tomishige,
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Journal Title
Applied Catalysis, A, general, 318, 252-264(2007). 318
Pages: 252-264
Peer Reviewed
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