| Research Abstract |
情報やエネルギーの空間的・時間的な伝播を観測することは,物理化学の基礎研究として重要である。本研究では,そのための方法論(励起と検出の空間と時間を分離した測定が可能なフェムト秒時間分解近接場分光法)の構築と,実際にその方法論に基づいたエネルギー伝播・散逸過程の直接観測・解明と,その汎用性を示すことを目的とする。
本年度は,昨年度開発した励起の位置と検出の位置を高精度・高安定に制御可能な装置を用いて,ガラス基板上に分散させた金ナノ構造の二光子発光イメージングを行なった。その結果,局所的に励起された発光が空間伝搬して観測されることが明らかとなった。この発光の空間伝播は,励起された発光が,伝播モードのプラズモンを励起する,あるいは,ナノ構造により導波されるためであると解釈される。このように,励起と検出する空間を分離することで,光エネルギーの伝播過程を直接捉えることが可能となった。現在,動的特性についても同時に検討するため,時空間過渡応答ポンププローブ測定により,励起光エネルギーの動的空間構造の観測を行っている。
さらに,新たに開発した方法論の汎用性を示すために,本年度は,ポリジアセチレンの分光研究を行なった。近接場顕微観察から,ポリジアセチレン前駆体において,近接場二光子励起で光重合が進行すること,光重合にはサイト依存性があること,また,その分光特性を高空間分解,高精度,高感度に観測できることなどが明らかとなっている。ポリジアセチレンにおいては,二光子蛍光の近接場励起が可能である。上述の金ナノ構造同様に,励起の位置と検出の位置を分離した測定を行ない,そこから励起エネルギーの非局在性を示す証拠が得られた。このように新たに開発した方法論は,従来報告されていなかった諸性質を明らかにする強力な研究手法であることが実証されつつある。
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