2007 Fiscal Year Annual Research Report
金属酸化物をベースとした固体酸触媒・酸化反応触媒の開発
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18686064
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
山口 和也 The University of Tokyo, 大学院・工学系研究科, 講師 (50334313)
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| Keywords | 金属水酸化物 / 不均一系触媒 / 酸化反応 / 酸・塩基反応 / 環境調和 / 分子状酸素 / グリーンケミストリー / 過酸化水素 |
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| Research Abstract |
従来より様々な反応プロセスの不均一系触媒として、担持金属触媒や金属酸化物触媒が用いられてきたが、金属水酸化物に関しては未開拓に近い状態であった。本研究では、溶液中での溶存状態をpH、濃度、温度、溶媒の種類などをコントロールして厳密に制御し、アルミナのような無機酸化物担体上に単核(もしくはそれに近い高分散)のルテニウム水酸化物種を創製することに成功した。このようにして調製した触媒が、アルコール、アミンの酸化反応、ニトリル類の水和反応、芳香族炭化水素の酸素化・脱水素、ナフトール類の酸化カップリング反応、アリル型アルコールの水素化などに対しても有効であることを見出した。種々の物理化学的検討および触媒の構造解析を行ったところ、単核の金属水酸化物種が上記の反応に対する活性点となること、その高活性の要因は"同一金属上に存在する水酸基由来のBronsted塩基と金属由来のLewis酸の協働効果"によることを明らかにした。さらに、本研究の触媒設計指針がルテニウム以外の種々の遷移金属種(ロジウム、タングステン、スズなど)にも適用可能で一般性が高いことも示し、これらの水酸基由来のBronsted塩基と金属由来のLewis酸の協働効果を利用した種々の官能基変換反応(例えば、アルドキシムやアルデヒドからのone-potアミド合成など)の開発にも成功した。
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