2019 Fiscal Year Annual Research Report
電子型強誘電ドメイン構造の光・テラヘルツ強電場駆動
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18H01144
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
伊藤 弘毅 東北大学, 理学研究科, 助教 (70565978)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
山本 薫 岡山理科大学, 理学部, 准教授 (90321603)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 強相関電子系 / 電荷秩序 / 強誘電ドメイン / テラヘルツ波発生 / 光誘起相転移 / 高強度テラヘルツ / アニオン秩序 / 超高速現象 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
1. 顕微クライオスタットを顕微テラヘルツ波発生装置に組込み、低温(<10 K)で高強度THz電場が印加できる実験系を構築した。
2. 擬一次元有機伝導体(TMTTF)2BF4について、顕微テラヘルツ波発生実験を行い、電子型強誘電ドメイン構造を調べた。a) 高温(室温)から冷却した際のドメインの形状は、不純物や残留応力などの所謂「結晶の癖」によって決まると考えられる。b) 一方でアニオン秩序転移温度(41 K)より低温から加熱した場合、測定毎にドメイン形状が異なることが解った。偶発的にドメインが成長した理由は、アニオン秩序が「癖」の効果を除去したためと考えられる。c) さらに加熱すると65 Kでドメイン構造は急峻に変化した。これは「癖」が実効的な外場となったために生じた一次相転移と考えられる。
3. (TMTTF)2X(X = ReO4、BF4など)について、光励起-テラヘルツ波発生プローブ測定を行い、超高速ダイナミクスを調べた。a) 電子型強誘電性は励起後サブピコ秒で消失し、その後数ピコ秒で緩和する。この振舞は、光励起により瞬時に電荷秩序が融解したことを示唆する。b) この時間変化は、アニオンXの形状(AsF6などは八面体、ReO4などは四面体)によらない。また変化の大きさには、ドメイン構造と同様な温度履歴が見られた。すなわち、電子相関やドメイン構造が光励起ダイナミクスを司ると考えられる。
4. 傾斜パルス法による高強度テラヘルツ波光源を開発した。酸化物の電子型強誘電体でTHzポンプ(> 300kV/cm)-光第二高調波発生(SHG)プローブ実験を行い、ほぼ100%に達するSHG強度の増減を観測した。これはドメインの超高速ダイナミクスを反映している可能性がある。
5. 典型的な電子型強誘電体α-(ET)2I3の成長条件の最適化が進み、高品質かつ大型の結晶が得られるようになった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
1. 電子型強誘電ドメインを駆動するためには、テラヘルツ強電場(後述)に加え、低温下で測定できる光学実験系が必須である。光学クライオスタットを用いた実験系の試作と最適化を重ねることにより、テラヘルツ強電場を低温下で印加できる実験系を構築することができた。この系を使って測定を行うことで、ドメインダイナミクスの詳細が明らかになると期待される。
2.3. ドメインの特徴的な温度履歴が観測できたことで、ドメイン形状はアニオン秩序や「結晶の癖」に強く依存することがわかった。また光励起下の過渡測定によって、何十%にもおよぶ大きな変化が超高速(サブピコ秒)に生じることもわかった。すなわち電子型強誘電ドメインは、当初の予想通り、外場に敏感であることが強く示唆される。光およびテラヘルツ強電場下のダイナミクスを精査することで、その詳細が明らかになると期待される。
4. 強誘電分極(ドメイン)を向きも含めて制御するためには、非常に高速に振動している光電場よりも、テラヘルツ強電場の方が適している。開発に成功したテラヘルツ光源は300kV/cm以上という電場強度を示しており、典型的な強誘電体の抗電場よりも桁違いに強い。この光源を用いて低温実験(前述)を行うことで、電子型強誘電ドメインを自由に制御できると期待される。
5. α-(ET)2I3は電子型強誘電体の中では比較的よく性質が解っている物質だが、良質で大きな結晶ができにくいという問題があった。作成できるようになった高品質結晶を用いれば、強相関電子の集団的性質がより露になると期待できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
A. 前年度までは室温に限られていたテラヘルツ強電場下の実験を低温で行う。電子型強誘電体の多くは転移温度が室温よりも低いため、低温実験によって対象物質が飛躍的に増える。前年度にクライオスタットを用いて構築した顕微測定系と組み合わせて低温下での実験を行い、分子自由度のある電子型強誘電体(TMTTF)2X(X = SbF6, AsF6, PF6, ReO4, BF4, ClO4)においてドメインダイナミクスを明らかにする。アニオンX(化学圧力)の異なる試料での結果を系統的に比較し、次元性との関連を探る。特に、アニオン秩序(X = ReO4, BF4)によって外的要因が取り除かれたドメインに注目し、電子相関の役割を抽出したい。まず結晶全体からの光第二高調波によってダイナミクスの全体像を掴んだ後に、顕微測定によって時空間ダイナミクスを探索する。
B. 他の電子型強誘電体での実験も進め、普遍性と多様性を見出す。高品質結晶が得られるようになったα-(ET)2I3、鉄酸化物、有機伝導体としては珍しい価数不均一性を有するα''-(ET)2RbCo(SCN)4、などを候補物質とし、実験を進める。
C. 電場下のドメインダイナミクスの異方性を精査する。テラヘルツ強電場の方向は、ワイヤグリッド偏光子対を導入することで、360度自由な方位に回転させることができる。結晶軸や分極方位に対する異方性を調べ、ドメイン形状との関わりを明らかにする。特に、従来の光誘起相転移研究ではあまり注目されてこなかった、電場や分極の符号に関連したダイナミクスに着目する。近赤外光(電荷秩序の融解)と高強度テラヘルツ光(分極整列)を同時に用いるハイブリッド印加に挑戦し、超高速分極スイッチングの可能性を探る。
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[Presentation] 6 fs単一サイクル近赤外パルスによる有機超伝導体の第2、第3高調波発生II2020
Author(s)
川上洋平, 天野辰哉, 伊藤弘毅, 川口玄太, 山本浩史, 中村優斗, 岸田英夫, 佐々木孝彦, 石原純夫, 米満賢治, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会第75回年次大会
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[Presentation] キタエフスピン液体候補物質α-RuCl3における超高速スピンダイナミクス II2020
Author(s)
天野辰哉, 赤嶺勇人, 大橋拓純, 川上洋平, 伊藤弘毅, 今野克哉, 長谷川慶直, 佐々木宏也, 青山拓也, 今井良宗, 大串研也, 若林裕助, 米満賢治, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会第75回年次大会
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[Presentation] キタエフスピン液体候補物質α-RuCl3における超高速スピンダイナミクス2019
Author(s)
天野辰哉, 赤嶺勇人, 大橋拓純, 川上洋平, 伊藤弘毅, 長谷川慶直, 佐々木宏也, 青山拓也, 今井良宗, 大串研也, 岩井伸一郎
Organizer
日本物理学会2019年秋季大会
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