2018 Fiscal Year Annual Research Report
Molecular mechanism of slow dynamics in glass-forming liquids: Transition states and transport phenomena
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18H01188
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
金 鋼 大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (20442527)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
川崎 猛史 名古屋大学, 理学研究科, 講師 (10760978)
芝 隼人 東北大学, 金属材料研究所, 特任助教 (20549563)
中村 壮伸 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (10642324)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ガラス転移 / 過冷却液体 / フラジリティ / ボゾンピーク / ストークス-アインシュタイン則 / 分子シミュレーション |
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| Outline of Annual Research Achievements |
ガラス転移を示す代表物質はシリカガラス、金属ガラス、高分子ガラスなどである。しかしながら、粘性の温度依存性から定量化される活性化エネルギーは質的に異なり、シリカガラスではほぼ温度依存性が見られないのに対し、金属ガラスでは温度低下とともに増大する。本研究課題ではガラス転移温度とそれまでの温度依存性の活性化エネルギーを意味するフラジリティと呼ばれる概念に注目し、Lennard-Jones系を元にしてフラジリティをシリカガラスから金属ガラスへ人工的に変化させる仮想モデルを用いたポテンシャル調整分子動力学シミュレーションをおこなっている。フラジリティとは協調性を表現する量であると考えられる。この協調性に関連した現象として、Stokes-Einstein則の破綻や非調和的に低周波振動が促進されるボゾンピークなどガラス物質の普遍的な異常性などの未解決問題が挙げられる。これらを解明することはフラジリティ起源の同定そのものである。まず、ボゾンピークと呼ばれるアモルファス固体で見られる励起振動モードの物理的起源を、フラジリティの観点から明らかにすることを目指す研究に着手した。実験からはフラジリティが異なるシリカガラスと金属ガラスでボゾンピーク強度が著しく変化することが知られているが、代表者による仮想モデルを用いることによって、シリカガラスから金属ガラスへ遷移するとき振動状態密度がどのように変化するかを解析し、ガラス緩和メカニズムの包括的理解への道筋をつけた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
金属ガラスやシリカガラスを物質種を超越してガラス転移の起源を明らかにするためには、ガラスのフラジリティと振動状態密度との相関を明らかにする必要がある。本研究により振動状態密度においてフラジリティによらずボゾンピークが存在することを見出した。さらに、動的散乱因子から特徴づけられる音波物性を定量化することが可能となり、弾性不均一理論やランダム格子モデルにおけるIoffe-Regel基準などと直接比較することで、理論的進展へのフィードバックを目指せる状態に到達した。
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| Strategy for Future Research Activity |
ガラスに関する研究は基礎科学の問題としても材料設計の問題としても非常に重要な課題であり多岐にわたる。しかしながら、なぜ物質種によらず分子スケールから時間スケールが乖離し劇的スローダウンを伴ってアモルファス構造が安定的になるのか、その根本を明らかにするのは依然は難しい。本研究課題では、シリカガラス、金属ガラスだけでなく高分子ガラスや過冷却水を含めた研究を展開する予定であり、主に分子動力学シミュレーションによる研究をおこない、知見統合を通した問題解決を目指す。
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Research Products
(30 results)
