2020 Fiscal Year Annual Research Report
Molecular mechanism of slow dynamics in glass-forming liquids: Transition states and transport phenomena
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18H01188
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
金 鋼 大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (20442527)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
中村 壮伸 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (10642324)
川崎 猛史 名古屋大学, 理学研究科, 講師 (10760978)
芝 隼人 東京大学, 情報基盤センター, 特任講師 (20549563)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ガラス転移 / 過冷却液体 / 分子動力学シミュレーション / フラジリティ / ボゾンピーク / 構造緩和 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
ガラス転移とは、融点以下の温度で液体の分子がランダムな配置を保持したまま流動性を失う現象であり、シリカ、金属、高分子など物質種の違いを超えて普遍的に見られる。ところが、ガラス転移近傍で、緩和時間や粘性率の温度依存性には、アレニウスか否かによって大まかに2種類に分類される。つまり、活性化エネルギーの非アレニウス性の起源がわかれば、ガラスの遅いダイナミクスの起源の説明がされるはずである。しかし、ガラスの分子スケールから巨視的な粘性挙動を決める理論枠組は確立されていなことから、非アレニウス性の本質的理解には至っていない。本研究ではガラスの弾性固体としての性質を明らかにすることで問題解決を目指した。そこでshovingモデルと呼ばれる、構造緩和時間を調和振動子どうしのポテンシャル障壁交差で与え、その活性化エネルギーをせん断弾性率によって与える理想化された現象論的モデルに注目する。実験的にも、構造緩和時間とせん断弾性率の関係に良い一致があることが多数報告され、shovingモデルが妥当であると考えられているが、その分子論的な理由については不明なままであった。そこでshovingモデルの前提となるガラスの弾性体としての性質を解析した。特に、ガラスにおいてはその非晶性から振動状態密度にデバイ則よりも過剰な振動モードであるボゾンピークが現れることが知られていることから、非アレニウス性の起源をshovingモデルを介して明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度の成果としてガラス転移のフラジリティとボゾンピークの関係について包括的な解析をおこなった。ガラスの弾性体としての性質がボゾンピークの強度と周波数を決めることがわかり、フラジリティの起源解明につながることを明らかにした。
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| Strategy for Future Research Activity |
shovingモデルとは過冷却液体の構造緩和がせん断弾性率によって決まるという理想化されたモデルである。フラジリティによるボゾンピーク強度および周波数の変化から、せん断弾性率で決まる音速伝播の周波数の依存性を明らかにする。これにより、shovingモデルがフラジリティによってスケーリング性の可否をより詳細に解析する。
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