2018 Fiscal Year Annual Research Report
One-dimensional metallic state of dislocations in topological insulators
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18H01692
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
枝川 圭一 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (20223654)
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2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | トポロジカル絶縁体 / Bi-Sb / 転位 / 電気伝導 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的はトポロジカル絶縁体(TI)中転位が特異な1次元金属状態を形成するとの理論予測に対する明確な実験的証拠を得ることと、そのような転位伝導を利用して高性能な熱電変換材料を実現することの２つである。本年度は、このうち第１の目的の達成に向け研究を進めた。当初、Bi-Sb系のTIで実験を行う計画であったが、Bi-Sb系と同じトポロジカル指数(1;111)をもつPb-(Bi,Sb)-Te系についても実験を進めた。
Bi-Sb系については、まず単結晶を融液から成長させて作製した。組成勾配のない試料を得るために、狙った組成において固相－液相共存域の温度に固定して単結晶を成長させることで、均一組成の大きな単結晶の作製に成功した。塑性変形により転位を導入し、FIBを用いてμmサイズの試料を切り出し、電気伝導測定を行った。未変形試料についても同様な測定を行った。転位導入の際に、菱面体晶の(111)面すべりと(110)面すべりの2種類の試料を作製した。ここで(111)すべりで導入される転位が伝導条件を満たさないのに対し、(110)すべりによる転位は伝導条件を満たす。(111)すべりの試料の電気抵抗率の温度依存性は、未変形試料の測定結果と概ね一致した。これに対し、(110)すべりの試料では低温域で電気伝導率が顕著に低下した。これは伝導転位の効果によるものと思われる。
Pb-(Bi,Sb)-Te系については、すでに我々のグループの研究により2Kで180mΩcm程度のバルク絶縁性が得られている。本年度は転位伝導の検出のため、さらにバルク絶縁性を上げる目的でSeをドープした試料の作製を試みた。得られたTI相の構造をHAADF-STEM法により観察し、理論計算により顕著に電気抵抗率が上がることがわかっているサイトにSeが入ることを明らかにした。
以上の結果を2回の国内学会、2回の国際会議で発表した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究は当初、Bi-Sb系について、1)単結晶作製、2)塑性変形による転位の導入、3)電子顕微鏡(TEM)を用いた転位の型および転位組織の評価、4)電気伝導度測定、5)走査トンネル分光(STS)実験、6)熱電物性測定と熱電性能指数の評価、を順に行う計画であった。本年度は主に1),2),4)の実験を進めた。
1)については、融液からの成長時に狙った組成において固相－液相共存域に温度を固定して単結晶を成長させることにより、ほぼ単一組成の大きな単結晶の作製に成功した。本系のTIは電気伝導性が組成に敏感であるため単一組成試料の作製は必須であり、この成功は研究遂行上重要な意味をもつ。2)についてはBi-Sb系において容易すべり系である(111)すべりか2次すべり系の(110)すべりが起きるよう圧縮方位を選んだ。前者で導入される転位のバーガースベクトルbは[111]と垂直であるため、理論上の転位の伝導条件b・M=odd（M=[111]）を満たさない。一方、(110)すべりでは伝導条件を満たすb=[100]の転位の導入が期待される。4)については、試料の端から端まで多くの転位が貫くよう、μmサイズの試料をFIBで切り出し電気伝導測定を行った。未変形試料についても同様な測定を行った。 (111)すべりの試料の電気抵抗率の温度依存性は、未変形試料の測定結果と概ね一致した。一方、(110)すべりの試料では低温域で電気伝導率が顕著に低下した。これはTI中転位が1次元金属状態を形成するとの理論予測に対する実験的な証拠となるものと思われ、本研究の第１の目的が達成されたことを示している。
Pb-(Bi,Sb)-Te系についても、Seをドープした試料の作製を試み、得られたTI相の構造をHAADF-STEM法により観察し、理論計算上電気抵抗率が上がるとされるサイトにSeが入ることを明らかにした。
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| Strategy for Future Research Activity |
「現在までの進捗状況」の冒頭に記した当初計画のうちの3)、5)、6)を今後推進する。3)については、すでに4)の電気伝導測定によって転位伝導の効果を観測しているところではあるが、定量的な解析を行うためには転位組織の同定が不可欠である。部分的にはTEM観察をすでに行っているが、今後これをさらに進める。塑性変形が試料全体で必ずしも均一に起こっていないため、電気伝導測定を行った試料そのもののTEM観察を行うことが望ましい。FIBを用いてそのための試料準備を進めている。5)については、当研究室所有のSTM装置の修理がほぼ終わり、これから実験に取り掛かる予定である。STM観察により転位の位置を特定し、STS実験により転位部分の状態密度を測定する。この場合、表面状態と転位状態の切り分けが難しいことが予想され、その点に関連した理論考察もあわせて遂行する。試料はBi-SbとPb-(Bi,Sb)-Teの両方を用いる。後者についてはすでにAFM観察により成長時に導入された転位が確認されている。今後TEM観察とAFM観察をさらに進めて、転位のバーガースベクトルを決定し、転位が伝導条件を満たすかどうかを明らかにする。6)についてはまず、すでに作製したBi-Sbの変形試料について、電気伝導度(σ)、熱伝導(κ)、ゼーベック係数(S)をPPMS装置を用いて温度範囲T=50K～300Kで測定し、熱電性能指数ZT=(σS2/κ)Tを評価する。異なる変形量、すなわち異なる転位密度の試料を準備して同様な測定を行い、転位の効果を明らかにする。ZTが最大になるように条件を最適化する。
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