2018 Fiscal Year Annual Research Report
Elucidation and control of hydrogen re-distribusion in Fe-based magnetocaloric materials
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18H01697
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| Research Institution | National Institute of Advanced Industrial Science and Technology |
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Principal Investigator |
藤田 麻哉 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 研究チーム長 (10323073)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 磁気熱量効果 / 遍歴電子メタ磁性転移 / uphill拡散 / 核生成成長 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
磁気冷凍への応用が有望視されているLa(Fe,Si)13H 磁気熱量材料において、水素は動作温度を室温近傍に制御するために不可欠である。しかし、熱量効果の源である磁気1次転移の現れる強磁性-常磁性の２相共存状態において、当初は両者の水素濃度が等しくとも、やがて常磁性相から強磁性相に水素が移動し、濃度が異なる２相にスプリットするため、動作温度が試料中で分布してしまう。この“スプリット現象”は、磁性に依存した異常拡散（up-hill拡散）であり、水素原子の化学ポテンシャルと磁気との関係など、その学理は全く不明である。
本年度は、磁気転写プレートを利用して、磁気像と金属組織像を同一試料で観察できるセッティングを用意し、相転移途中での磁気核生成・成長をトラップする要因と金属組織状態との関係を捉え、スプリット発生中心となる磁気核界面の状態を調べた。研究代表者は、以前の研究において、長距離相互作用である静磁場効果を反映した優先核生成（磁気的ギブストムソン効果：MGT）を提唱していたが、転移温度直上から冷却した際の磁気像観察には、MGT効果を反映したバルクタイプの核生成に加え、スポット状の優先核生成サイトの点在が確認された。また、これらのサイトが生成核界面の成長のピニングが確認された。このピニング界面が、スプリット拡散の中心である可能性が大きい。磁気転写を外した金属組織像と照らし合わせたところ、スポット状サイトは、結晶粒界の３重点近傍に存在する未ライプニング粒と対応していることが確認された。
さらに、第一原理計算手法を用い、強磁性および常磁性領域を仮定した同一水素濃度対象を出発点として、常磁性から強磁性領域に水素を移動させた際の電子系エネルギーの変化を見積もった。この結果、実験結果に対応するような濃度変化と変化領域体積の自由度に基づく磁気相ごとの非対称性なスプリット進行が確認された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
磁気転写膜を応用した磁気核生成成長の広角観察については世界に先駆けて成功した例であるが、計画に支障なく順当に遂行することができた。また、第一原理計算を利用した解析から、追求している現象が局所電子状態、あるいは元素周辺の化学ポテンシャルに依存したものであることを明らかにできた。世界的なヘリウム供給の不足のために、低温実験のマシンタイムが限定されたため、予定以上の成果を上げるまでには至らなかったが、計画に遅れを生じることはなく、順調に進展したと言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
磁気像観察については、より正確な温度コントロールを可能とする温調ステージを導入し、ピニングされた磁気核界面がスプリット拡散中心であることの確証を掴む展開を想定している。また、磁場中動作とピニングの関係を明らかにするため、外部から動的に磁場印加した場合の磁気核界面の挙動についても考察を進める。第一原理計算による化学ポテンシャルに関する考察は、スプリットを低減させる元素選択の可能性について知見が得られるようま探索ツールとなる方向性を探る。また、水素濃度分布を直接観測できる手法について情報収集し、スプリット現象の水素挙動についても知見を深める予定である。
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Research Products
(2 results)
