2019 Fiscal Year Annual Research Report
Design and fine tuning of environmental catalysts based on in-situ/operando spectroscopy
| Project/Area Number |
18H01787
|
|---|
| Research Institution | Nagoya University |
|---|
Principal Investigator |
薩摩 篤 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (00215758)
|
|---|
| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
大山 順也 熊本大学, 大学院先端科学研究部(工), 准教授 (50611597)
織田 晃 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (80762377)
沢辺 恭一 名古屋大学, 工学研究科, 講師 (80235473)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
|
| Keywords | 触媒反応 / ナノ材料 / 環境触媒 / in-situ / operando |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
[課題１]タンデム型貴金属フリー自動車三元触媒：スピネル型鉄酸化物のNO還元活性が高い理由が、Feサイト上へのNOの強い吸着にあることをin-situ/operando IR, DFT計算により明らかにした(成果1)。貴金属触媒を超えるNO還元活性を示すタンデム触媒(成果5)の現時点の問題は、前段の炭化水素選択酸化触媒に毒性の高いCrを含む材料を使っている点にある。このため、本年度から来年度にかけて低毒性の酸化物をベースとする触媒の開発を目指した。アナターゼ担持V2O5が良好なHC選択酸化触媒として働くことを見いだし、選択的な炭化水素の燃焼が強いプロピレンの吸着にあることを明らかにした(投稿準備中)。
[課題２] 担体－貴金属相互作用による触媒活性の制御:アルミナ担持Pdナノ粒子状でのCO酸化反応においてPdコーナーサイトとPd（111）が高活性を示すことをin-situ IRにより明らかにした(成果2)。均一なPdナノ粒子を用いることによりPd粒子サイズと形態の影響を排除して、担持Pd触媒における担体効果を明らかにした。メタン燃焼活性は担体の酸化物形成エンタルピーに対して火山型の相関を示した。メタン酸化に高い活性を示したPdナノ粒子は、Pd金属コア－酸化物シェルの構造を持つことをSTEM-EELS, XPSにより明らかにした(成果3)。
[課題３]アルカリ電解液中での水素酸化反応の活性制御： 陰イオン交換膜燃料電池用のPt/Cアノード触媒をRuやFeで表面修飾することにより、OH被毒が緩和されて水素酸化反応の触媒活性が向上すすることをin-situ XAFSにより明らかにした (成果4)。この成果により、当初目標である「合金化による基質配位状態の制御による高活性触媒の設計」を達成した。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
昨年度掲げた3つの課題において、計画に沿った成果を上げ、論文としての成果の発表を行っている。
|
| Strategy for Future Research Activity |
2018年度、2019年度の成果を踏まえて、最終年度の2020年度は以下の検討行って成果をまとめる。
[課題１]金属酸化物による貴金属フリー自動車三元触媒：タンデム触媒の現時点の問題は、前段の炭化水素選択酸化触媒に毒性の高いCrを含む材料を使っている点にある。このため、本年度から来年度にかけて低毒性の酸化物をベースとする触媒を開発する。アナターゼ担持V2O5が良好なHC選択酸化触媒として働くことを見いだし、選択的な炭化水素の燃焼が強いプロピレンの吸着にあることを明らかにした。この成果を、国際会議および学術論文として発表する。
[課題２]担体－貴金属相互作用による触媒活性の制御:これまで、CO酸化、メタン酸化といった環境汚染物質除去の反応により、担体－貴金属相互作用を調べてきた。これらは活性のみでしか判断できず、担体－貴金属相互作用の量は議論できても質的な議論が十分出来ていない。このため、選択性が議論できる系をモデル反応として、担体－貴金属相互作用を議論する。具体的にはシンアムアルデヒドの水素化反応(C=CとC=Oのどちらが水素化されるか）を題材とする予定である。
|
