2019 Fiscal Year Annual Research Report
カーボンナノチューブによる熱電変換の学理深化と性能向上
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18H01816
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| Research Institution | Tokyo University of Science |
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Principal Investigator |
山本 貴博 東京理科大学, 工学部教養, 教授 (30408695)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
柳 和宏 首都大学東京, 理学研究科, 教授 (30415757)
藤ヶ谷 剛彦 九州大学, 工学研究院, 教授 (30444863)
野々口 斐之 奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 助教 (50610656)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | カーボンナノチューブ / 熱電変換 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では， (1) 1mV/Kの巨大ゼーベック係数の実現，(2) 大気中で安定なn型CNTの実現，(3) 1W/mKの低熱伝導率の実現を果たし，CNTの熱電性能を実用レベルまで高めることを目的とする。さらに，(1)-(3)の研究を通して、(4) CNT熱電物性の学理を深化させ，精密科学に基づくCNT熱電技術の基盤構築を目指す。
課題(1)においては、CNT薄膜中のCNTの直径分布のばらつきを僅か0.2nm程度に抑え、さらに半導体CNT純度を94-99%に高めるなど、CNT薄膜の一次構造の制御を向上させることで、１０倍程度の最大パワーファクターの変調を見出した。またバンドル径の細線化により、最大でおよそ620μW/(m K^2)のパワーファクターを達成した。
課題(2)については、独自に見出したn型ドープ剤であるDMBIにおいてn型安定化のメカニズムがCNT表面への単層吸着であることを明らかにした。さらに結果をもとに半導体CNTへのn型ドープを行ったところ、混合CNTと比較しゼーベック係数の大幅な向上が得られた。また、バンドル度がドープ効果に影響を及ぼすことを明らかにし、孤立状態に近い程大きなドープ効果が得られることが分かった。
課題(3)については、Electrolyte Gating Thermoreflectance Method (EG-TDTR法)を開発し、CNT薄膜FET構造での熱伝導率の測定を系統的に行い、0.16W/mKの超低熱伝導率を達成した。
課題(4)については、理論研究において、CNTの1次元性はゼーベック係数ではなく熱電伝導率に顕著に現れることを予測した。このことを実験で検証すべく、系統的に電子構造の異なる半導体CNTを用意し、各々の電気伝導率とゼーベック係数のフェルミレベル依存性を実験的に検証した上で、そこから熱電伝導率とフェルミレベルとの関係を実験的に検証し、一次元性に由来する性質を明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
課題(1)においては、昨年度におおよそ1mW/Kのゼーベック係数を達成していたが、今年度はさらに、CNTのバンドル径の細線化により、最大でおよそ620μW/(m K^2)のパワーファクターを達成した。課題(2)については、独自に見出したn型ドープ剤であるDMBIにおいてn型安定化のメカニズムがCNT表面への単層吸着であることを明らかにした。さらに結果をもとに半導体CNTへのn型ドープを行ったところ、混合CNTと比較しゼーベック係数の大幅な向上が得られた。課題(3)については、当初の目標値である1W/mKをはるかに超える0.16W/mKの超低熱伝導率を達成した。課題(4)については、CNTの1次元性はゼーベック係数ではなく熱電伝導率に顕著に現れることを明らかにした他、CNTのバンドル度がドープ効果に影響を及ぼすことを発見した上で、孤立状態に近い程大きなドープ効果が得られることが新たに明らかとなった。
以上のように、課題(1)-(4)のいずれにおいても、当初の計画を前倒しする形で進展があった。
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| Strategy for Future Research Activity |
理論計算では、熱起電力の温度依存性に顕著なフェルミレベル依存性が見られることが予想されたので、引き続きフェルミレベルと温度依存性の関係解明に重点をおいて研究を推進する。また、半導体CNTのドープにおいては大幅なゼーベック係数の増加がみられたものの、電気伝導度が低下したことから、熱伝導度の制御の必要性がより明確になった。また、CNTの長さや結晶性の検討が残されており、引き続き構造物性相関の解明に取り組む。ｎ型ドーピングについても、さらなる安定化や高効率化の手法を調査する。さらには、集積度の向上による発電効率の向上も望まれるので、パターンドープ技術を確立し、集積度の向上を目指す。
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[Journal Article] Solving the Thermoelectric Trade-Off Problem with Metallic Carbon Nanotubes2019
Author(s)
Yota Ichinose, Akari Yoshida, Kanako Horiuchi, Kengo Fukuhara, Natsumi Komatsu, Weilu Gao, Yohei Yomogida, Manaho Matsubara, Takahiro Yamamoto, Junichiro Kono, Kazuhiro Yanagi
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Journal Title
Nano Letters
Volume: 19(10)
Pages: 7370-7376
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Presentation] Solving the Thermoelectric Trade-Off Problem with Metallic Carbon Nanotubes2019
Author(s)
Yota Ichinose, Akari Yoshida, Kanako Horiuchi, Kengo Fukuhara, Natsumi Komatsu, Weilu Gao, Yohei Yomogida, Manaho Matsubara, Takahiro Yamamoto, Junichiro Kono, Kazuhiro Yanagi
Organizer
第57回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
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