2020 Fiscal Year Annual Research Report
Development of operando PTRF-XAFS technique and its application to 3D structure analysis of catalyst active sites under working conditions
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18H01864
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
高草木 達 北海道大学, 触媒科学研究所, 准教授 (30359484)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | オペランド偏光全反射蛍光XAFS法 / 担持金属触媒 / 三次元構造解析 / 担体効果 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
最終年度である本年度はまず、開発したオペランド偏光全反射蛍光XAFS測定セルを用いて、バッチ式ではなくガスフロー下での触媒反応検出及び偏光全反射蛍光XAFS測定が可能かを検討した。マスフローコントローラーによって組成及び流量制御した反応ガスを、真空排気しながらセル内に導入し、生成ガスを四重極質量分析計で高感度検出することで、単結晶モデル触媒表面の活性をガスフロー式でも検出することができた。XAFS測定に関しても問題なく行うことができた。これにより、バッチ式ではXAFS測定が困難な場合（反応が速く、XAFS測定時間（約30分/スペクトル）中にセル内ガス分圧が大きく変化し、触媒構造も変化する場合）には、フロー式によってオペランドXAFS測定できることを確認した。
続いて、これまで測定を行ってきたCO酸化反応中のPt/Al2O3(0001)触媒表面のPt活性点構造に関して、詳細な三次元構造を決定するためのシミュレーション解析を進めた。その結果、室温で担持直後は、球状のPt55クラスターとして担持されていることを明らかにした。さらに、高温（493 K）でCO酸化反応中は、Pt147クラスターへと構造変化していることを見出した。このときの触媒回転数も、クラスターの三次元構造から厳密に見積もることができた。これにより、本研究課題の目標である、"オペランド偏光全反射蛍光XAFS法の開発による触媒動作中の活性点三次元構造解析"を達成することができた。
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| Research Progress Status |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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