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2019 Fiscal Year Annual Research Report

大気圧下での貴金属表面構造とその触媒活性の解明

Research Project

Project/Area Number 18H01880
Research InstitutionNational Institute of Advanced Industrial Science and Technology

Principal Investigator

白澤 徹郎  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 計量標準総合センター, 主任研究員 (80451889)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 増田 卓也  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 先端材料解析研究拠点, グループリーダー (20466460)
Voegeli Wolfgang  東京学芸大学, 教育学部, 准教授 (90624924)
Project Period (FY) 2018-04-01 – 2021-03-31
Keywords貴金属触媒 / 表面分析 / 放射光分析 / 赤外分光 / ガス触媒反応
Outline of Annual Research Achievements

前年度に発生した回分式試料セルの真空リークおよび試料加熱機構の不良を解消し、白金原子層で被覆したパラジウム(111)表面のX線CTR散乱法による構造解析を行った。パラジウムを白金原子層で被覆することで、酸素の2p電子軌道と相互作用するパラジウムのd電子軌道の位置が変化して酸素還元反応活性が向上することが予測されていたが、実際の表面構造と酸素還元反応活性との関係は明らかにされていなかった。白金を約1原子層と約2原子層蒸着した試料について解析を行った結果、白金原子はパラジウム表面を単純に被覆するだけでなく内部に侵入するとともにパラジウム原子を置換して結晶格子位置におさまることが分かった。白金原子の置換による面内方向の格子定数の変化は検出されず、面直方向に最大約3%格子伸長することが分かった。白金原子を約1原子層蒸着させた試料については、パラジウム最表面層は約70%しか被覆されておらず、白金原子を約2原子層蒸着させることでパラジウム最表面層が全て白金原子で被覆されることが分かった。別途測定した酸素還元反応活性において、白金を約2原子層蒸着させたときに最大になることと対応していると考えられ、今後、電子状態計算との比較によりd電子軌道の変化と表面構造との相関が明らかになると期待される。
フロー式小型反応室の立ち上げを前年度に引き続いて進め、放射光を用いたその場ガス触媒反応分析を行うためのガスフローシステムおよび質量分析システムを整備した。また、フーリエ変換赤外分光光度計システムの立ち上げについて、その場観察用試料セルについて外部光を高感度検出するためのMCT検出器を整備し、白金(111)表面に吸着した酸素種の検出に成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

その場観察用フロー式小型反応室の製作およびフーリエ変換赤外分光光度計システムの立ち上げがやや遅れており、ガス触媒反応のその場分析が当初の予定より遅れていいる。
他方、白金被覆パラジウム表面の表面構造解析が進んでおり、表面構造と酸素還元反応活性の相関についての理解が進んでいる。

Strategy for Future Research Activity

パラジウム(111)単結晶表面を白金で被覆した表面合金触媒について、白金の被覆率を3原子層および4原子層に変化させたときの表面構造をX線CTR散乱法を用いた精密解析によって系統的に調べ、CO酸化触媒活性との関係を明らかにする。さらに、表面X線回折と質量分析測定の同時オペランド観察および赤外吸収分光のその場観察によってCO酸化触媒反応中の表面構造および吸着分子の状態を明らかにし、反応の全容について知見を得る。

  • Research Products

    (14 results)

All 2020 2019

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 5 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Low Interface Resistance in Solid-State Lithium Batteries Using Spinel LiNi0.5Mn1.5O4(111) Epitaxial Thin Films2020

    • Author(s)
      Kawasoko Hideyuki、Shirasawa Tetsuroh、Shiraki Susumu、Suzuki Toru、Kobayashi Shigeru、Nishio Kazunori、Shimizu Ryota、Hitosugi Taro
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 3 Pages: 1358~1363

    • DOI

      doi.org/10.1021/acsaem.9b01766

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A multi-beam X-ray imaging detector using a branched optical fiber bundle2020

    • Author(s)
      Yashiro Wataru、Shirasawa Tetsuroh、Kamezawa Chika、Voegeli Wolfgang、Arakawa Etsuo、Kajiwara Kentaro
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 59 Pages: 038003~038003

    • DOI

      https://doi.org/10.35848/1347-4065/ab79fd

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Real-time Observation of Interface Atomic Structures by an Energy-Dispersive Surface X-ray Diffraction2019

    • Author(s)
      Shirasawa Tetsuroh
    • Journal Title

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      Volume: 17 Pages: 155~162

    • DOI

      https://doi.org/10.1380/ejssnt.2019.155

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 波長分散型X線CTR散乱法による界面現象のその場追跡2019

    • Author(s)
      白澤徹郎、Wolfgang Voegeli、荒川悦雄、高橋敏男、増田卓也、魚崎浩平
    • Journal Title

      放射光

      Volume: 32 Pages: 292~299

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] X線散乱法による先端薄膜材料評価の現状と課題2019

    • Author(s)
      白澤 徹郎
    • Journal Title

      計測と制御

      Volume: 58 Pages: 717~724

    • DOI

      https://doi.org/10.11499/sicejl.58.717

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 波長分散型CTR散乱法による界面原子層のライブ観察2020

    • Author(s)
      白澤徹郎
    • Organizer
      第67回応用物理学会春季学術講演会
    • Invited
  • [Presentation] はじめに:表面・界面でのエネルギー変換・輸送の科学2020

    • Author(s)
      白澤徹郎
    • Organizer
      日本物理学会第75回年次大会
    • Invited
  • [Presentation] 波長分散型CTR散乱によるBi薄膜の特異な成長過程のライブ観察2020

    • Author(s)
      白澤 徹郎、Voegeli Wolfgang、荒川悦雄、高橋敏男
    • Organizer
      第33回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • [Presentation] Live observation of interface using energy-dispersive surface x-ray diffraction2019

    • Author(s)
      Tetsuroh Shirasawa
    • Organizer
      2019年日本表面真空学会学術講演会 International Joint Symposium
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 表面X線回折による二次元物質の構造解明2019

    • Author(s)
      白澤徹郎
    • Organizer
      日本物理学会2019年秋季大会
    • Invited
  • [Presentation] 表面構造解析の現状と高速計算科学への期待2019

    • Author(s)
      白澤徹郎
    • Organizer
      データ駆動科学と次世代計算科学
    • Invited
  • [Presentation] Capturing Interface Structures by Fast Surface X-ray Diffraction Measurement2019

    • Author(s)
      白澤 徹郎、Voegeli Wolfgang、荒川悦雄、高橋敏男、松下正
    • Organizer
      The 17th International Conference on the Formation of Semiconductor Interfaces
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Atomic-scale structure analysis for designing low-resistance interfaces of solid-state battery2019

    • Author(s)
      白澤 徹郎、白木将、西尾和記、清水亮太、一杉太郎
    • Organizer
      The 40th International Conference on Vacuum Ultraviolet and X-ray Physics
    • Int'l Joint Research
  • [Book] リチウムイオン電池の分析、解析と評価技術事例集2019

    • Author(s)
      白澤徹郎(第6章第3節)
    • Total Pages
      522
    • Publisher
      技術情報協会

URL: 

Published: 2021-01-27  

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