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2020 Fiscal Year Annual Research Report

Elucidation of physical properties of lead-free perovskite semiconductors as high efficiency solar cell materials

Research Project

Project/Area Number 18H01888
Research InstitutionUniversity of Tsukuba

Principal Investigator

松石 清人  筑波大学, 数理物質系, 教授 (10202318)

Project Period (FY) 2018-04-01 – 2021-03-31
Keywordsペロブスカイト半導体 / 太陽電池 / 光物性 / 高圧物性 / 構造物性 / 鉛フリー
Outline of Annual Research Achievements

Pb系、Sn系、Bi系ペロブスカイト太陽電池において、共添加エンジニアリングを活用して電力変換効率とデバイス安定性の向上を目指した。Pb系では、表面近傍に存在する未結合のPb2+欠陥を2つのβジケトンルイス塩基を添加剤に用いて化学的不動態化することにより、開放電圧と変換効率の向上、デバイス安定性の改善を実現した。Sn系では、ジアミノマレオニトリルルイス塩基を添加剤に用い、ペロブスカイト層から電子輸送層へ電子を効率良く引き抜くと共にペロブスカイト層の構造歪みの緩和とトラップ準位の減少を実現し、変換効率とデバイス安定性の飛躍的向上に成功した。Bi系では、CsBi3I10太陽電池の成膜条件の最適化等によって短絡電流の向上による変換効率の改善を実現した。
Ge系ペロブスカイト半導体において、4 K~300 Kの粉末中性子線回折測定を行い、四つの相(高温相α、室温相β、低温相γ、最低温相δ)の存在を明らかにした。β相からγ相への構造相転移では、GeI6八面体の連結に回転が生じ、さらに八面体が二種類のそれぞれ異なる方向に押し潰されて歪むことを明らかにした。この構造歪みと自由励起子との相互作用によって自己束縛励起子が形成されると解釈した。CH3NH3GeI3のβ相では、メチルアミン分子はCとNの位置がほぼ決まっているもののc軸方向を軸に不規則状態にあることがわかった。
ダブルペロブスカイト半導体Cs2AgInCl6において、高圧下のラマン散乱実験を行い、圧力誘起構造相転移の知見を深めた。また、4 Kから室温までのバンドギャップ変化と発光スペクトル変化を明らかにした。Cs2AgBiCl6では、Cuを添加した単結晶を作製した。光吸収、発光及びその励起スペクトルの結果から、Cuの不純物準位形成が示唆され、ラマン散乱測定ではその不純物準位との共鳴効果によるラマン散乱強度の変化を観測した。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (7 results)

All 2021 2020

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Journal Article] High‐Efficiency Tin Halide Perovskite Solar Cells: The Chemistry of Tin (II) Compounds and Their Interaction with Lewis Base Additives during Perovskite Film Formation2021

    • Author(s)
      Abdel-Shakour Muhammad.、Chowdhury Towhid H.、Matsuishi Kiyoto、Bedja Idriss、Moritomo Yutaka、Islam Ashraful
    • Journal Title

      Solar RRL

      Volume: 5 Pages: 2000606(1~24)

    • DOI

      10.1002/solr.202000606

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Chemical passivation of the under coordinated Pb2+ defects in inverted planar perovskite solar cells via β-diketone Lewis base additives2021

    • Author(s)
      Abdel-Shakour Muhammad、Chowdhury Towhid H.、Matsuishi Kiyoto、Moritomo Yutaka、Islam Ashraful
    • Journal Title

      Photochemical & Photobiological Sciences

      Volume: 20 Pages: 357~367

    • DOI

      10.1007/s43630-021-00023-z

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] AgとBiを用いた鉛フリーハライド系ダブルペロブスカイト半導体の作製と光物性2021

    • Author(s)
      石川大輔、松石清人
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Ag・In系ダブルペロブスカイト半導体の作製と高圧下の光物性Ⅱ2021

    • Author(s)
      目黒悠介、松石清人
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Ge系ペロブスカイト半導体の構造と光物性(Ⅱ)2020

    • Author(s)
      齋藤 瑞生、鈴木 涼平、高橋 美和子、神山 祟、松石 清人、片岡 邦光、萩原 雅人、鳥居 周輝
    • Organizer
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] Ge系ペロブスカイト半導体の結晶構造と相転移2020

    • Author(s)
      齋藤 瑞生、鈴木 涼平、高橋 美和子、松石 清人、神山 祟、萩原 雅人、鳥居 周輝、片岡邦光
    • Organizer
      日本結晶学会2020年度年会
  • [Presentation] Suppression of the Pb2+ defects in the perovskite films using Lewis-base additives in perovskite solar cells2020

    • Author(s)
      Muhammad Abdel-Shakour, Towhid H. Chowdhury, Kiyoto Matsuishi, Ashraful Islam
    • Organizer
      International Online Conference on Hybrid Materials and Optoelectronic Devices (HYBRIDOE)
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2021-12-27  

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