2018 Fiscal Year Annual Research Report
Manifacturing room-temperature polariton devices based on organic microcavity
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18H01900
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| Research Institution | Nara Institute of Science and Technology |
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Principal Investigator |
香月 浩之 奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 准教授 (10390642)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 励起子ポラリトン / コヒーレント制御 / 超高速ダイナミクス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
キャビティ中に閉じ込められた光子と有機半導体の励起子が強結合して生成されるキャビティ励起子ポラリトン（以下ポラリトンと省略）は、室温環境下において量子的な性質を示すポラリトン凝縮状態を生成し、その基礎的な物性、光デバイスへの応用の面で非常に興味深い量子系である。本研究では有機半導体薄膜を活性層とした分布反射型(DBR)マイクロキャビティをマグネトロンスパッタと熱蒸着装置を利用して作成した。角度依存反射スペクトルの計測から、ポラリトンに特有の反交差型の分散曲線が得られ、その解析から相互作用の強度を示す真空ラビ分裂パラメータV=230meVという値が得られ、ポラリトンの生成を確認した。また、UVレーザー光で閾値以上の強度で励起することにより、ポラリトン凝縮状態の生成も確認できた。発光強度の励起光入射角、励起波長及び励起強度依存性を測定し、励起光の入射角度に対する依存性はあまり強くないが、ポラリトンの下枝分散曲線に沿って、共鳴励起を行なった場合に最も効率の良いk=0状態からの発光が観測されることが確認された。これらの結果は従来多く用いられていた非共鳴的にポラリトンを励起して、そこからの緩和で最低準位にポピュレーションを供給する手法とは対照的であり、可変な励起波長光源が必要となるが、有機薄膜に対するダメージを避けて低閾値で励起するためには望ましい手法である。
これらの実験と並行して、ダブルパルス励起による有機半導体単結晶のTHzコヒーレントフォノン振幅制御実験を行い、3~4THz周辺に存在する複数の振動モード間の相対振幅について、ダブルパルス間の遅延時間を制御することにより、質の高い振幅制御を実施することができた。特定の振動モードの励起は特定の結晶ひずみの誘起を可能とし、さらに電子フォノン相互作用の制御などに繋がると期待しており、さらなる本手法の発展を計画している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
実際にDBRミラーを自分で設計製作するところから開始して、室温においてポラリトン凝縮状態を実現できる試料作成のノウハウを得ることができたことは大きな前進である。ポラリトン凝縮閾値の評価でも先行する研究にそれほど遜色のない結果が得られており、実験室環境のデメリット（真空チャンバー中での一貫したサンプル作成ができない）などを考慮すれば、十分納得のできる結果であると考えている。ポラリトンの物性評価のための光学装置系の構築も、角度依存反射分光装置や角度依存励起-k空間（運動量空間）イメージング測定装置を立ち上げることができ、今後の実験で必要となる基礎的な測定手法及び測定装置を確立することができた。一連の実験により、最も効率よくポラリトン凝縮状態を達成できる励起パルスの条件について解明することができた。有機半導体薄膜に対するダメージを軽減する上で、低閾値で励起実験を行えることは非常に重要であり、その意味でも意味のある成果であると言える。
また、これとは別にTHz領域でのコヒーレント制御実験も行い、有機半導体単結晶をターゲットとして、マルチモードのTHz振動モード間の振幅制御をダブルパルス励起のタイミングを操作することで複数のモードの振幅比率を熱平衡分布から大きく外れた状態に準備する手法が確立できた。今後、ポラリトンベースの実験とこれまで行って来たコヒーレント制御実験の手法を統合して行くことで、目標としているポラリトンをターゲットしたコヒーレント制御に挑戦して行く予定である。
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| Strategy for Future Research Activity |
励起子ポラリトンからの発光、特に閾値以上の励起光を入射してポラリトンレージングしている状態での発光の時空間コヒーレンスの評価、及び時間プロファイルの評価を行うための装置を作成する。現在の励起手法では、励起光の位相は終状態（k=0の状態）の位相に影響を与えず、中間の緩和過程によって一度コヒーレンスは失われていると考えられる。終状態のコヒーレンスは現在自然発生的に成長すると考えているが、もし、シードとなるコヒーレントな光を適切なタイミングで入射した場合、そのシード光を源として増幅していくメカニズムが存在すると考えている。通常の光レーザー発振におけるoptical parametric oscillatorのようなイメージである。有機半導体を用いたポラリトンレージングにおいて、パラメトリック増幅過程の報告はこれまでになく、この現象の実現を次の段階の目標として研究を進める予定である。本手法はシード光のレイアウトを変えればアップコンバージョン分光実験にも使用できる装置となるため、ポラリトンからの発光の時間プロファイルを計測する手法にも応用できると考えている。実際にはアップコンバージョンで200nm周辺の光を生成するよりもダウンコンバージョンで400nm近辺の発光を生成した方が測定を行いやすい可能性もあるため、どちらの手法を用いるかは実際に実験を行いつつ決定する。
また、当初からの計画にあったマルチスポットによる励起実験の準備にも取り掛かる。400nm周辺の波長は液晶位相変調素子にダメージを与える可能性があるため、800nmの光に位相変調を行い、その後二倍波をとることで、間隔の隣接したダブルスポット励起形状などを準備する。非線形過程を経ることで波面制御に複雑な過程が加わるものの、ダブルスポット励起のような単純な波面制御であれば問題なく実施できると考えており、実験によってその確認を行う。
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