2019 Fiscal Year Annual Research Report
ケイ酸の再分配に伴う間隙閉塞による核種閉じ込め天然バリアの自己修復機能の発現
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18H01910
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
千田 太詩 東北大学, 工学研究科, 講師 (30415880)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
新堀 雄一 東北大学, 工学研究科, 教授 (90180562)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 原子力 / 放射性廃棄物 / バックエンド / 処分システム / 核種閉じ込め / ケイ酸 / コロイド / 析出 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，処分場建設に使用されるセメント系材料に起因した高アルカリプルームによる透水性の増大が懸念される天然バリア(地下岩盤)が，鉱物から溶出するケイ酸の空間的な再分配に伴う間隙閉塞によって自己修復する機能の発現に着目している．今年度は，前年度に確認した実験系や条件設定，析出速度評価手法に基づき，地下環境において代表的な熱水変質鉱物とされる緑泥石および絹雲母を用いた過飽和ケイ酸の析出実験を行い，析出速度定数を評価した．加えて，塩水環境を想定したNaイオン(～0.5 M)，およびセメント系材料からの成分溶出を想定したCaイオン(～0.01 M)共存時の析出挙動についても検討した．その結果，いずれの実験条件においても過飽和ケイ酸の析出速度定数は10E-10～10E-9 m/s程度と見積もられ，報告者らの既往研究における，アモルファスシリカ粉末を用いた場合の析出速度定数と同程度であった．すなわち，ケイ酸塩鉱物への析出速度定数が鉱物種類によらず同オーダーの範囲に収まる評価結果となっており，多様なケイ酸塩鉱物が存在する地下環境における過飽和ケイ酸の析出挙動が簡便に整理される可能性を示唆する．また，通常の地下水に比べて高濃度に設定したNaイオンおよびCaイオン共存条件における析出速度定数も同オーダーであり，幅広な地下水条件においても同様の過飽和ケイ酸の析出が生じると考えられる．さらに，得られた析出速度定数を用いて，物質移動と化学反応の比を表すダムケラー数(Da)を計算したところ10E+5以上と見積もられ，地下水による物質移行に対して過飽和ケイ酸の析出反応が支配的になる結果が得られた．これらより，岩盤亀裂中の流路表面が緑泥石や絹雲母のような熱水変質鉱物に覆われる場合にも，ケイ酸の再分配に伴う過飽和ケイ酸の析出が有意に進展するために間隙が狭められ，核種移行を抑制する効果が期待される．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
今年度に実施した緑泥石および絹雲母を用いた過飽和ケイ酸の析出挙動検討は，前年度の実験系検討に基づく適切なパラメータ設定により順調に実施することができた．これらの実験結果より各々の実験条件における析出速度定数を取得するとともに比較検討することで，過飽和ケイ酸の析出に関する固相種類の依存性が小さい可能性を見出したことは，多様な鉱物が存在する地下環境におけるケイ酸析出挙動をより簡便に整理できるとともに，核種移行評価に内在する不確実性の低減にも寄与し得る重要な成果と言える．また，併せて実施した，共存イオンが析出挙動に及ぼす影響についての検討も研究実施計画に沿ったものであり，研究開始時に予定した進捗が得られている．今回共存イオンとして設定したNaイオンおよびCaイオンは，実際の処分環境においても比較的幅広い濃度で地下水中に溶存すると考えられている．そのため，本研究で設定したNaイオンやCaイオンの濃度範囲において析出速度定数に大きな差異が生じなかったことは，処分場周辺に想定されるような連続的に変化する地下水組成を考慮する場合にもケイ酸析出が有意に進展して間隙の閉塞に寄与する可能性を示唆する大きな成果である．さらに，得られた析出速度定数と，実際の地下環境に想定される地下水流速などのパラメータを用いてダムケラー数を計算し，実環境中における過飽和ケイ酸の析出が有意に進展することを示せており，ケイ酸の再分配に伴う核種閉じ込め効果発現を狙う本研究の方向性の正しさを確認できたと言える．
以上のように当初計画に沿って本研究を進められていることから，「おおむね順調に進展している」と判断した．
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究では，地下環境におけるケイ酸の再分配が天然バリアにおいて自己修復機能として発現することを示すために，以下の検討事項を設定している．次年度は，本年度に続いて主に実験検討を継続し，過飽和ケイ酸の析出挙動に関するメカニズム解明および析出速度評価を進める．
＜検討事項(1)：ケイ酸の析出メカニズムの解明＞
過飽和ケイ酸の析出挙動に関する共存イオンの影響について，今年度はNaイオンおよびCaイオンについて検討したが，地下水中にはMgイオンやAlイオンなども溶存する．これらの陽イオンは，地下環境においてケイ酸とともにケイ酸塩鉱物を形成しており，本研究で着目するケイ酸の再分配においても大きな影響を及ぼすことが考えられる．そこで，これらの陽イオンが共存する条件における過飽和ケイ酸の析出挙動について実験的に検討を行う．また，これまでケイ酸析出対象の固相には，結晶質岩(花崗岩)の亀裂に遍在すると考えられるアモルファスシリカや熱水変質鉱物(緑泥石や絹雲母)を想定してきた．一方で，処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)は，地層処分の性能評価において，検討対象とする母岩として結晶質岩系のみならず堆積岩系を含めて設定している．そこで，本研究においても，析出対象の固相として堆積岩に区分される岩石(例えば砂岩や凝灰岩など)についても複数選択して，析出挙動検討を行う．
＜検討事項(2)：ケイ酸の析出に伴う天然バリアの自己修復機能＞
検討事項(1)の析出実験より得られた析出速度定数を用いて，物質移動と化学反応の比を表すダムケラー数(Da)を指標として，地下環境におけるケイ酸の空間的な再分配に伴う間隙閉塞の可能性を示す．また，析出速度定数を用いた間隙閉塞解析に関する検討を進める．
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