2020 Fiscal Year Annual Research Report

ケイ酸の再分配に伴う間隙閉塞による核種閉じ込め天然バリアの自己修復機能の発現

Research Project

Project/Area Number	18H01910
Research Institution	Tohoku University
Principal Investigator	千田太詩東北大学, 工学研究科, 准教授 (30415880)
Co-Investigator(Kenkyū-buntansha)	新堀雄一東北大学, 工学研究科, 教授 (90180562)
Project Period (FY)	2018-04-01 – 2022-03-31
Keywords	原子力 / 放射性廃棄物 / バックエンド / 処分システム / 核種閉じ込め / ケイ酸 / コロイド / 析出
Outline of Annual Research Achievements	本研究では，放射性廃棄物処分場周辺に想定されるようなpH変動場におけるケイ酸の再分配に伴う間隙閉塞が，核種を閉じ込める天然バリア(地下岩盤)の性能を自発的に修復，および向上させる機能に着目している．前年度までの検討では，過飽和ケイ酸の見かけの析出速度定数が，固相としてアモルファスシリカや熱水変質鉱物(緑泥石，絹雲母)を用いた場合のいずれも10E-10 m/s程度と評価されており，鉱物種類に依存しない可能性が示唆された．これを受けて今年度は，過飽和ケイ酸の析出挙動に影響が大きい要因として共存イオンに焦点を当て，前年度までに実施したNaイオンやCaイオンに続き，ケイ酸塩鉱物の構成成分であるとともに地下水にも溶存するMgイオンおよびAlイオンの影響を検討した．過飽和ケイ酸の析出実験では，固相としてアモルファスシリカを使用し，共存させるMgイオンあるいはAlイオン濃度を0～14 mMの範囲で設定した．これら共存イオンの濃度設定は通常の地下水中の濃度よりも大きいが，鉱物やセメント系材料からの溶出によって局所的に高濃度になる可能性を考慮した．その結果，析出実験開始時の初期析出速度から得られた過飽和ケイ酸の見かけの析出速度定数は，いずれの条件においても10E-10 m/sのオーダーと評価された．これはNaイオンやCaイオンが共存する場合と同程度であり，幅広な地下水条件においても過飽和ケイ酸が同様に析出することを示唆する．さらに，同オーダーの見かけの析出速度定数を用いてケイ酸析出に伴う流路閉塞解析を行った報告者らの既往研究では，亀裂流路幅が1000年以内に0.1 mmから0.01 mmまで狭隘化する可能性が示されている．これらのことから，MgイオンやAlイオンが共存する場合にも，ケイ酸の再分配に伴う過飽和ケイ酸の析出により間隙が閉塞され，天然バリアの核種閉じ込め効果が向上すると期待される．
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason 今年度行った共存イオン(MgイオンおよびAlイオン)の影響を考慮した過飽和ケイ酸の析出挙動に関する検討は研究実施計画にも沿うものであり，前年度までに整備した実験系および条件設定により，滞りなく実施することができた．前年度までの，固相としてアモルファスシリカや緑泥石，絹雲母を用いたケイ酸析出挙動検討において鉱物種類の依存性が小さい可能性が示唆されたことを受けて，同様に実環境中でケイ酸析出挙動に対して影響が大きいと考えられる共存イオンの検討に研究を展開できており，着実に知見を積み重ねられていると言える．また，前年度までに共存イオン影響として検討したNaイオンやCaイオンに加えて，今年度は地下水中に常に一定量溶存するMgイオンおよびAlイオンについて調べている．これらは地下岩盤に含有するケイ酸塩鉱物を構成成分であり，長期的には析出したケイ酸とともに鉱物を形成していくと考えられることからも重要である．今年度までの検討により，これらのイオンが共存する条件下において評価された見かけの析出速度定数がいずれも同オーダーに収まることが明らかになっており，実環境の複雑かつ不均一な地下水組成に対しても，過飽和ケイ酸の析出挙動が簡便に整理される可能性を見出したことは大きな成果である．さらに，取得された見かけの析出速度定数が，地下水流路の狭隘化に寄与し得る程度に大きいことも確認されており，本研究において目指す，ケイ酸の再分配に伴う天然バリアの自己修復機能の発現が期待できると言える．以上のように当初計画に沿って本研究を進められていることから，「おおむね順調に進展している」と判断した．
Strategy for Future Research Activity	本研究では，地層処分場周辺に想定されるようなpHが連続的に変動する場において，ケイ酸の再分配が天然バリアの自己修復，および，核種移行抑制効果の向上に寄与することを示すために，以下の検討項目を設定している．今年度までに得られた知見を反映しながら，これらの検討を進める．＜検討項目(1)：ケイ酸の析出メカニズムの解明＞過飽和ケイ酸の析出挙に関する共存イオンの影響について，析出メカニズム検討の一環として温度依存性を検討する．実環境においても地下の温度勾配が想定されることから，温度の影響を調べることは重要である．また，今年度まで検討したNaイオンやCaイオン，Mgイオン，Alイオンは，析出実験においてそれぞれ一種類ずつの共存条件としていた．しかし，実環境の地下水中には種々のイオンが溶存することが想定される．このような複数の共存イオン影響を考慮するために次年度は，析出実験においてCaイオンとMgイオンの両方を添加するような，共存イオンを組み合わせた条件における過飽和ケイ酸の析出挙動について検討を行う．＜検討項目(2)：ケイ酸の析出に伴う天然バリアの自己修復機能＞検討項目(1)の析出実験に基づいて評価した見かけの析出速度定数を用いて，物質移動と化学反応の比を表すダムケラー数(Da)を指標として，地下環境におけるケイ酸の空間的な再分配に伴う間隙閉塞の可能性を示す．また，次年度は本研究の最終年度なることから，最終取りまとめとして，これまで得られた知見および考察を総括する．